辐射法制备无支撑氧化石墨烯滤膜及其性能研究

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氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)是一种新型单原子厚度的碳材料,在氧化石墨烯片层边缘及中间含有很多含氧官能团,比如羟基,羧基,羰基,环氧基团,这些官能团赋予氧化石墨烯亲水性及化学活性,使氧化石墨烯在各个领域受到广泛关注。氧化石墨烯可以通过各种方法制备成膜,其中通过真空辅助抽滤制备的层状氧化石墨烯膜,氧化石墨烯片层之间通过氢键作用以及π-π作用连接,相邻的GO片层之间形成的纳米毛细管网络,以及非互锁式相邻GO片的边缘与GO片的裂缝或孔隙为水分子提供了纳米毛细通道。由于其独特的快速水渗透、表面亲水性等特性,在水处理领域得到了广泛的研究。并且氧化石墨烯具有较强的机械性能,这为制备无支撑氧化石墨烯膜提供了保障。但是,在水中氧化石墨烯是电负性,氧化石墨烯片层之间的静电作用使氧化石墨烯膜在水中极易膨胀甚至崩塌,所以控制氧化石墨烯膜在水中的层间距,减小氧化石墨烯膜在水中的膨胀是将氧化石墨烯膜运用于水处理方面中的关键一步。本文利用氧化石墨烯和离子液体(Ionic liquid,IL,1-烯丙基,3-乙烯基咪唑氯盐)制备了超薄无支撑氧化石墨烯滤膜,并借助电子束辐射技术促进两者键合,控制层间距并且提高氧化石墨烯机械性能,用于离子渗透以及废酸回收应用中,主要研究包括以下方面:(1)辐射法制备超薄无支撑氧化石墨烯膜的研究将离子液体与氧化石墨烯溶液混合,通过真空辅助抽滤制备氧化石墨烯膜,并利用电子束辐射使离子液体和氧化石墨烯片层之间进一步键合,制备了超薄无支撑氧化石墨烯膜。利用FTIR和XPS证明了离子液体与氧化石墨烯片层之间发生了键合反应,结合接触角和拉曼光谱可知,辐射可以使氧化石墨烯部分还原。通过XRD分析可知,加入离子液体可以控制氧化石墨烯膜的层间距,通过电子束辐射可以进一步降低膜在水中的膨胀,控制氧化石墨烯膜的层间距。(2)超薄无支撑氧化石墨烯膜的离子渗透性能研究研究了0.25 mol·L-1不同离子的渗透性能,其渗透速率为:K+>Na+>Ca2+>Mg2+。而且,随着离子液体添加量的增加,渗透速率逐渐减小,随着吸收剂量的增加,键合程度逐渐增加,氧化石墨烯膜的层间距逐渐减小,离子渗透速率逐渐减小。随着吸收剂量率的增加,离子渗透速率先减小后增大。(3)超薄无支撑氧化石墨烯膜的酸回收性能研究无支撑氧化石墨烯膜用于废酸处理中,硫酸中的H+渗透速率最快,并且随着渗透液中Na Cl的浓度增加,膜两侧渗透压差增大,H+的渗透速率逐渐增加,当Na Cl浓度为2 mol·L-1时渗透速率最大,最大为25mol·m-2·h-1。在酸回收实验中,以水为渗透液时,氧化石墨烯膜具有较高的选择透过性,分离因子最高可达656.4。以Na Cl作为渗透液时,氧化石墨烯膜具有较高的透过性,H+的渗透系数高达87.9 m·h-1
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