MnO_x/粉煤灰催化剂的制备与研究

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氮氧化物是目前主要的大气污染物之一,随着我国工业的快速发展,氮氧化物的污染日益严重,对氮氧化物减排是国家“十二五”后的主要任务。作为脱硝效率最高、条件最为成熟、应用最广的脱硝技术,选择性催化还原技术(SCR)也越来越受到重视。作为SCR技术的核心,SCR催化剂的研制开发是众多学者研究的热点,增加催化剂的脱硝效率,降低催化剂的制备成本是催化剂研究的重点。目前工业上广泛使用的V2O5/TiO2催化剂不能适用于低温脱硝,且价格昂贵。本文主要研究低温型SCR催化剂,致力于降低催化剂的制备成本,同时实现粉煤灰的资源化再利用。本文首先使用发电厂炉灰为研究对象,利用炉灰作催化剂载体,醋酸锰为前驱体,使用浸渍法将Mn负载到炉灰上,制备负载型MnOx/粉煤灰低温脱硝催化剂。同时讨论了活性物质Mn的负载量、催化剂焙烧温度以及载体预处理温度对催化剂脱硝性能的影响,探索出最佳的工艺条件。实验发现,当Mn的负载量为25%(质量分数)、炉灰预处理温度为500℃、焙烧温度为400℃时,催化剂表现出最好的脱硝活性,其脱硝率能达到80%。其次分别使用I级粉煤灰和III级粉煤灰作催化剂载体,同样采用浸渍法制备出一系列MnOx/粉煤灰催化剂。脱硝活性测试显示,和炉灰的最佳工艺条件一样,Mn负载量为25%、粉煤灰预处理温度为500℃以及催化剂焙烧温度为400℃时催化剂具有较好的脱硝活性,且三种不同载体催化剂的最佳脱硝率相差不大。载体预处理温度和催化剂焙烧温度对III级粉煤灰的影响较小。然后研究了催化剂结构与脱硝性能的关系。研究发现,MnOx/粉煤灰催化剂中的物相组成较为简单,Fe2O3的存在有利于提高催化剂的催化效率,活性MnOx主要以Mn3O4的形式存在。对载体粉煤灰进行预处理能增大载体的孔径大小,大的孔径将有利于浸渍时活性物的浸入。最后利用原位红外研究了气体在催化剂表面的吸附情况、探索MnOx/粉煤灰催化剂的催化机理。研究发现,反应气体NH3和NO在催化剂表面单独吸附时,吸附强度较弱;当反应系统中通入O2后,NO和NH3的吸附强度提高。
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