榍石固化处理模拟四价锕系核素的研究

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以CaCO3, TiO2、SiO2、Ce2(C2O4)3/UO2(NO3)2·6H2O0和A12O3为原料,利用Ce4+、U4+来模拟An4+,采用固相反应合成工艺,制备掺铈榍石固溶体、掺铀榍石固溶体和掺铀榍石基人造岩石固化体。借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、背散射电子像(BES)等分析手段,研究了榍石固溶模拟An4+的固溶机理、固溶量等。根据国家标准GB7023-86中高放废物标准浸泡法,研究了掺铀榍石基人造岩石固化体的抗浸出性能。结果表明:引入A13+作为电价补偿时,Ce4+固溶在Ca(1-x)CexTi(1-2x)A12xSiO5固溶体中,其最大固溶量是12.61%;引入Al3+作为电价补偿时,U4+固溶在Ca(1-x)UxTi(1-2x)Al2xSiO5固溶体中,其最大固溶量是8.51%;不引入电价补偿时,Ce4+固溶在Ca(1-2x)CexTiSiO5固溶体中,其最大固溶量为10.98%;不引入电价补偿时,U4+固溶在Ca(1-2x)UxTiSiO5固溶体中,其最大固溶量为5.98%;合成掺Ce榍石固溶体的较佳温度为1260℃,合成掺U榍石固溶体的较佳温度为1240℃;掺铀榍石基人造岩石固化体的较佳烧结合成温度为1260℃;掺铀榍石基人造岩石固化体具有良好的抗浸出性能,42天浸出率小于1.0×10-7cm/d,元素归一化浸出率小于2.14×10-3g·m-2·d-1。
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