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氮氧化物排放对大气环境造成的污染问题日渐突出，随着我国对环境问题的日益重视，其排放标准亦日趋严格。在众多的氮氧化物控制技术中，选择性催化还原(SCR)技术以脱硝率高、选择性好和设备稳定可靠等诸多优点成为目前主流的NOx控制技术。催化剂是此项技术的关键，目前最常用的催化剂是V205/Ti02催化剂。虽然此类催化剂作为商业催化剂被广泛应用，但是其活性仍需进一步提高，并且其对S02的氧化、温度窗口较窄和使用温度较高等带来诸多问题。针对这些问题，本文进行了银掺杂低钒负载量脱硝催化剂(Ag-V/Ti02)和铈锰复合低温脱硝催化剂(Ce-Mn/Ti02)的研究，探讨了银掺杂和铈锰复合对脱硝催化剂活性的影响。
以硝酸银、偏钒酸铵、钛酸丁酯、硝酸铈和醋酸锰为主要原料，采用溶胶凝胶法制备了Ag-V/Ti02脱硝催化剂和Ce-Mn/Ti02脱硝催化剂。采用扫描电镜(SEM)、电子能谱(EDX)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(NH3-TPD)、热重一质谱联用(TG-MS)、热重一差示扫描量热(TO-DSC)和傅里叶变换红外(FTIR)等仪器表征手段对所制备的催化剂进行了物性结构表征。并在自制的催化活性评价装置上，以NOx、02和N2钢瓶气为模拟烟气，NH3为还原剂，对催化剂脱硝活性进行了评价。测试了在不同温度下NO、N02和NOx的脱除率，分析了银掺杂和铈锰复合对所制备催化剂脱硝活性的影响，并对催化反应机理和动力学进行了初步探讨。
Ag-V/Ti02催化剂和Ce-Mn/Ti02催化剂均为形状不规则、大小不一的颗粒组成。银掺杂提高了钒在催化剂表面的分散，铈锰复合提高了催化剂表面颗粒大小与分布的均匀性。银以单质银形式存在，少量的银以银钒化合物形式存在。铈以Ce4+形式存在，锰以Mn2+和Mn3+形式存在。并且银掺杂和铈复合均抑制了催化剂晶粒粒径的长大，而锰复合却未有明显作用，银掺杂还促进了Ti02由锐钛矿相向金红石相转变。银掺杂使Ag-V/Ti02催化剂表面吸附氧的活化能明显下降，从而提高了催化剂表面的氧化性。铈锰复合同样提高了Ce-Mn/Ti02催化剂表面的氧化性，并且增强了催化剂表面的酸性位种类和浓度。
Ag-V/Ti02催化剂的低温活性大幅度提升，高温活性先提高后下降。铈锰复合使Ce-Mn/Ti02催化剂在较低温度时仍具有较高的催化活性。450℃焙烧的催化剂具有最好的催化活性。不同空速下催化剂的活性也进行了评价测试，对于Ag-V/Ti02催化剂，空速不高于48000 h-1时，NOx的脱除率保持在80％以上。对于Ce-Mn/Ti02催化剂，即使空速达到96000h-1 NOx的脱除率在250-350℃温度范围内亦可达到90%以上。水蒸气对Ag-V/Ti02催化剂影响较大，而Ce-Mn/Ti02催化剂则具有较好的抗水性能。Ag-V/Ti02催化剂与Ce-Mn/Ti02催化剂均具有较好的寿命。
基于以上研究结果，对两类催化剂进行了机理分析讨论，分析了银掺杂和铈锰复合对催化活性的影响。无论催化过程遵循B酸机理还是L酸机理，氨气在催化剂表面的吸附与活化是关键。银掺杂和铈锰复合均提高了催化剂表面的氧化性，提高了催化活性。还进行了初步的动力学分析计算，求得了反应活化能、指前因子和反应速率方程。