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为满足人们日益增长的能源需求与解决日益严重的环境污染问题,利用太阳能光解水制氢成为人们研究的热点。染料敏化光解水分子器件(DSPEC),作为一种实现可见光驱动水分解制氢的有效途径引起人们的广泛注意。本文中以钌金属配合物为水氧化催化剂,三联吡啶钌为光敏剂,设计组装了共吸附体系与超分子体系的染料敏化光解水分子器件,并取得了较高的光解水活性。首先,利用带有硅烷吸附基团的钌金属水氧化催化剂与带有磷酸吸附基团的三联吡啶钌通过共吸附的方式组装三电极体系染料敏化光解水分子器件。以300 W的氙灯为光源(大于400 nm)的300 mW/cm2的光强下,外加偏压为0.20 V (V vs NHE)的磷酸缓冲溶液中,经过10 s的光照测试后,分子器件的光电流密度可达到1700 μA/cm2。 IPCE值在光敏剂的最大吸收450 nm处得到一个14%的最高值。同时基于相同的光阳极,组装了二电极体系染料敏化光解水分子器件。在100 mW/cm2的光强的条件下,0.1 M硫酸钠溶液中,二电极体系染料敏化光解水分子器件的IPCE值在光敏剂的最大吸收450nm处得到最大值1.85%。然后,利用带有磷酸吸附基团的钌金属水氧化催化剂与带有磷酸吸附基团的三联吡啶钌通过共吸附的方式组装三电极体系染料敏化光解水分子器件。并研究电解质对器件的光催化活性的影响。通过研究发现:电解质中的阴离子对二氧化钛的表面修饰是影响器件活性的主要因素,而不是pH值或离子强度。利用有机硅烷小分子对器件进行表面修饰,同时获得了较高的催化活性与稳定性。解决了高催化活性与高稳定性不可兼得的问题。另外,以锆离子为链接,组装了一超分子体系的染料敏化光解水分子器件,在以在以300W的氙灯为光源(大于400nm)的100mW/cm2的光强下,经过10 s的光照测试后,以TiO2(1+2)为光阳极的光解水分子器件的光电流密度可达到470μA/cm2。在450nm左右得到IPCE最大值约4.2%,该器件是目前报道的活性最高的超分子体系的染料敏化光解水分子器件。