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随着石油、天然气等不可再生资源的不断被利用,由此引起的环境污染以及能源问题日益增加,因此开发绿色能源的研究迫在眉睫。乙醇、甲醇由于其在燃烧方面的诸多优点而成为石油有利的替代能源,为缓解我国液体燃料的紧缺现状起到了重要的作用。合成气来源广泛,由合成气出发制备甲醇、乙醇等低碳醇催化剂的研究一直是催化化学领域研究的焦点之一。本课题组在研究浆态床合成气制二甲醚的过程中,针对浆态床反应的特殊环境,提出了一种新的催化剂制备方法——完全液相法,并将其应用于制备合成气制乙醇甲醇的Cu基催化剂中。大量的研究结果表明,铜物种的分散性、Cu+物种的稳定存在以及催化剂的表面酸碱性是合成气制乙醇的关键,这也是目前课题组研究合成气制乙醇的难点所在。本文在课题组前期研究的基础上,提出了将蒸氨法和完全液相法相结合的催化剂制备方法,采用该方法制备Cu-Zn-Si催化剂,考察了氨水用量、催化剂中硅含量对催化剂性能的影响;以自制的硅孔雀石为硅源,制备Cu-Zn-Si-Al催化剂,考察了硅孔雀石及其加入位置对催化剂性能的影响;最后以正硅酸乙酯为硅源采用完全液相法制备Cu-Zn-Si催化剂,用PEG-600对催化剂进行改性,考察了PEG用量和加入位置对催化剂性能的影响。利用XRD、N2吸附、H2-TPR、XPS和NH3-TPD-MS等对催化剂进行表征分析,采用浆态床反应器评价催化剂对合成气合成乙醇甲醇的催化性能,将所得表征结果与催化剂的活性评价数据关联分析,最终得出以下结论:1.以正硅酸乙酯为硅源,采用完全液相法制备的Cu-Zn-Si催化剂中,添加适量的PEG-600可以提高催化剂的比表面积、表面Cu含量和Cu的分散度,进而提高催化剂的反应性能;随着PEG-600加入量的增加,催化剂的CO转化率和甲醇的选择性均下降,而乙醇的选择性升高,最高可达23%。2.采用蒸氨-完全液相法制备Cu-Zn-Si催化剂,当氨水用量为n(氨水)/n(Cu2+)=5时,催化剂中铜物种的分散性最好,且有较难还原的Cu+物种存在,催化剂表现出了较好的反应活性和一定的乙醇选择性。氨水用量继续增加,不利于铜物种的分散,催化剂的反应活性和乙醇的选择性均较差。3.催化剂中硅含量增加时,会提高催化剂中Cu和ZnO物种的分散性,增加催化剂的比表面积,催化剂的反应活性得到显著提高,但同时也提高了二甲醚的选择性。4.以自制硅孔雀石为硅源制备Cu-Zn-Si-Al催化剂,硅铝复合载体的催化剂反应活性较低。硅孔雀石的加入位置对催化剂的结构和性能有较大的影响,加入铝溶胶中,有利于提高铜物种的分散性和催化剂的比表面积;加入CuZn盐溶液中,降低了催化剂的弱酸和中强酸量,提高了乙醇的选择性。5.催化剂表面弱酸和中强酸酸量较少以及中强酸强度较弱时,有利于乙醇的生成,也会增加催化剂的碳链增长能力。