近年来,随着纳米科学技术的发展,以及扫描隧道显微技术等实验手段的应用,特别是随着富勒烯、碳纳米管、纳米尖锥以及石墨烯等纳米结构的不断被发现,利用纳米材料自身特性构建具有特殊功能的分子器件的科学研究取得了巨大进步。在实验飞速发展的同时,利用各种理论模型解释实验现象并设计电子器件已经越来越占有重要的地位。在本论文中,我们采用第一原理密度泛函理论进行了理论模拟,研究了碳纳米锥、氮/硼掺杂碳纳米锥和硼氮纳米锥的几何结构、电子结构及场发射性质。计算碳纳米锥的结果表明,顶端结构明显影响体系的稳定性以及电子结构,场发射电流主要来自局域在顶端五元环的轨道。计算氮/硼掺杂碳纳米尖锥的场发射性能表明,氮掺杂有利于提高碳纳米锥的场发射性能,而硼掺杂对于碳纳米锥场发射性能影响较小,甚至起到相反作用。计算硼氮纳米锥结果表明,顶端五元环存在同核键(相同元素组成的化学键)的构型,场发射性能较之其它构型更好,并且,与元素类型有关。同时,我们采用基于密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的理论方法,对边缘修饰锯齿型石墨烯纳米带结构的电子结构和输运特性进行了理论模拟,研究结果表明,边缘的原子或基团的种类对于边缘态影响很大,在偏压作用下,会出现不同的自旋电子输运特性,并提出应用这些特性构建自旋阀等纳米器件的设想。本论文的计算结果解释了实验中观测到的现象,同时,为合成和设计新型纳米器件提供了新的途径和方法。