蜂窝状金属丝网催化剂的制备及其贫燃条件下选择催化还原NO的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiachengpu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
整体式金属载体由于具有比陶瓷载体更高的机械强度、导热率和更低的排气阻力,在现代汽车尾气治理领域受到越来越广泛的关注。但是,金属载体的比表面积很小,使用时需要在表面负载一层高比表面积的陶瓷涂层,而金属载体与陶瓷涂层材料的热膨胀系数相差较大,使得载体与涂层之间的结合强度较差,涂层易皲裂、剥落。这是限制整体式金属载体在实际中不能被广泛应用的一个原因。其次,由于金属载体加工程序复杂,相应增加了载体的制作成本。近年来,贫燃发动机因良好的燃油经济性和排放特性,成为车用发动机发展的一个重要方向。但是贫燃条件下,汽车尾气中含有大量的氧气使得传统的三效催化剂对NO<,x>的去除几乎没有效果。而利用尾气中未燃烧完全的烃类为还原剂,选择催化还原NO<,x>是一种具有潜力的净化贫燃发动机尾气的方法。目前烃类选择催化还原NO<,x>的催化反应一般反应温度较高,催化活性窗口较窄,以贵金属为催化活性组分时还存在选择性差,产物中有大量N<,2>O副产物等问题。 针对金属载体以及贫燃条件下选择催化还原NO<,x>中存在的问题,本研究采用电沉积法在金属丝网表面制备氧化铝涂层,然后将负载有氧化铝涂层的金属丝网加工成蜂窝状金属丝网载体,并将其应用于贫燃条件下丙烯选择催化还原NO<,x>的研究。主要开展了以下几个方面的工作: (1) 采用电沉积法,在金属不锈钢丝网表面负载氧化铝涂层。具体考察了影响涂层生长的因素,例如电沉积液、沉积电压、沉积时间、Zeta电位,聚丙烯酸浓度等。实验结果显示,以氧化铝的乙醇溶液为电沉积液,将溶液的pH值控制在8.8附近,聚丙烯酸浓度为2.035 mg·L<-1>,超声分散40 min时,电沉积液能稳定存在,并且适宜电沉积过程的进行。此时,采用沉积电压为10 V,沉积时间为10 min可以在金属丝网基体表面制备适宜厚度的氧化铝涂层。 进一步探索了提高涂层附着强度的方法,实验结果表明,采用HC1对金属丝网载体进行预处理不仅可以清洗其表面的污染物,而且可以提高涂层与基体的结合强度;在电沉积液中添加异丙醇铝可以提高涂层的抗热振性能,其浓度为0.27 g·L<-1> 时经过13个热振循环实验后,涂层的损失率为 5.0wt.%;通过加入铝粉、在800℃焙烧温度提高涂层与金属基体的结合力,增强了涂层的抗热振性能和抗机械振动性能,而且氧化铝涂层的表面形态以及性质没有因焙烧温度的升高而被损坏。SEM 电镜显示涂层表面均匀没有皲裂,XRD表明氧化铝涂层仍是主要以γ-Al<,2>O<,3>晶形存在。将制备的涂层浸渍硝酸镧后,能明显的提高涂层的抗机械振动性能,超声振荡达到35 min时,涂层的损失率仅为44.0wt.%。 (2)将负载氧化铝涂层的平板状和瓦楞状金属丝网交替堆积,加工成型为蜂窝状金属丝网载体。通过计算发现,与孔密度相近的堇青石载体(孔密度为50)相比较,蜂窝状金属丝网载体具有更高的前端开口程度和几何比表面积;与薄壁堇青石载体(孔密度为400)相比较,几何表面积仅降低25.0%左右;蜂窝状金属丝网载体没有因为比表面积的增加而增大载体的压力降。从成型工艺看,蜂窝状金属丝网载体成型简单,以金属丝网包裹,接头处不需要焊接,在一定程度上降低了制作成本。 (3) 制备了 Pd/Al<,2>O<,3>、Pd/TiO<,2>/Al<,2>O<,3>、Pd/CeZr/TiO<,2>/Al<,2>O<,3>三种蜂窝状金属丝网催化剂,并采用丙烯选择催化还原NO<,x>的实验来评价其在贫燃条件下对NO<,x>的催化活性。结果表明 Pd 含量为0.23%时,Pd/CeZr/TiO<,2>/Al<,2>O<,3>蜂窝状金属丝网催化剂在低温条件下具有较高的催化活性,而且催化活性窗口较宽,出口产物没有检测到N<,2>O的生成。N<,2>和C<,3>H<,6>-O<,2>-N<,2>中进行的TPD实验结果说明,在Pd/CeZr/TiO<,2>/Al<,2>O<,3>蜂窝状金属丝网催化剂中存在两个不同的含氮中间产物的形成中心,一个是在TiO<,2>,另一个是在CeZr 混合氧化物,而且它们也是NO<,x>催化反应的活性中心。进一步系统地考察了Pd的含量、氧气的含量和空速对Pd/CeZr/TiO<,2>/Al<,2>O<,3>蜂窝状金属丝网催化剂催化活性的影响以及催化剂的稳定性。 (4) 比较了颗粒状催化剂、50目和400目堇青石催化剂和蜂窝状金属丝网催化剂对丙烯选择催化还原NO<,x>反应的催化性能,结果显示蜂窝状金属丝网催化剂在低温下具有最高的NO<,x>转化率。非稳态实验表明,蜂窝状金属丝网催化剂比堇青石催化剂能更快对温度的变化做出响应。而且蜂窝状金属丝网催化剂对丙烯具有较低的起燃温度。 总之,本研究采用电沉积法可以在金属丝网载体上制备附着牢固的氧化铝涂层;以Pd 为催化活性组分的蜂窝状金属丝网催化剂,在低温下对NO<,x>具有较好的还原能力,并且显示出比整体式陶瓷载体更优越的催化性能和热响应性能。这为蜂窝状金属丝网催化剂实际应用于汽车尾气净化处理提供实验依据。
其他文献
For step-up applications,a conventional boost dc-dc converter is normally adopted.However,its voltage gain is not enough for high-step-up applications.To obtain high-voltage gain,many solutions have b
学位
近年来,无线通信系统的蓬勃发展、个人数据通信的迅速增长推动了低成本、低功耗CMOS无线收发系统的研究与开发。同时CMOS工艺技术的不断进步,器件特征频率的提高,也使得无线收发系统中的大部分单元电路,如低噪声放大器(LNA)、混频器(Mixer)、振荡器(Oscillator)等都能够单片实现。无源器件(电感和电容)的片上实现,使得电感电容压控振荡器(LC VCO)的单片集成成为可能。本课题采用TS
学位
本文综述了SnO2气敏薄膜国内外研究现况及发展趋势,综合考虑各种制备薄膜的方法,本实验采用工艺简单,成本低廉的薄膜制备方法——溶胶-凝胶法。本文首先制备了纯SnO2气敏薄膜,研究了薄膜厚度对灵敏度的影响及薄膜电阻与气体浓度的关系,采用针对SnO2薄膜提出的气体扩散模型和受到广泛认同的晶界势垒模型对实验现象进行了分析。实验结果表明,气敏薄膜的Sb元素掺杂会使薄膜的灵敏度降低,本文通过类比分析,将晶界
CDMA(codedivisionmultipleaccess)技术是ITU制定的第三代陆地无线通信系统的主流空中接口技术,而正交频分复用(OrthogonalFrequencyDivisionMultiplexing,OFDM)技术由于支持高速数据传输、抗多径信道干扰以及频谱利用率高而被普遍认为是第四代移动通信系统中的核心技术。MC-CDMA系统结合了OFDM和CDMA的优点,成为宽带无线通信领
学位
汽车牌照识别系统(License Plate Recognition,LPR)在交通管理、治安检查中有着广阔的应用前景.本文论述了一个完整的LPR系统,其中包括卡口系统与车牌识别算法.卡口系统用背景差法抓拍经过设定区域的车辆的图象,车牌识别算法自动识别出汽车牌照号码.尤其在车牌识别算法中的字符切分环节,本文提出了字符串车牌相似度的概念从而提出一种新的字符切分算法;以及在字符识别环节,本文利用技术上
学位
芳胺是重要的有机合成中间体和原料,广泛应用于医药、农药、染料等领域。通过硝基芳香化合物的还原是制备相应芳胺的主要方法。本文探索了Fe-CO-HO体系选择性还原对氯硝基苯和间二硝基苯制备对氯苯胺和间硝基苯胺。溶于水中的二氧化碳形成碳酸所提供的酸性可以促进反应进行。本文系统地考察了温度、压力、物料比等对芳香硝基化合物还原反应的影响。确定了对氯硝基苯选择性还原的优化条件是:n(p-CNB)=10mmol
学位
随着人们居住条件的日益改善,楼房建筑、室内装修以及日用生活品的使用引起的室内污染问题越来越严重。室内挥发性有机污染气体(VOCs)的危害及其去除已成为研究的热重点。目前,关于室内污染气体光催化降解的研究还不多,在空气处理设备方面的实际应用研究也很少。室内挥发性有机污染气体在二氧化钛的光催化作用下可以降解成二氧化碳和水,因而用二氧化钛光催化降解有害气体,改善日益恶化的室内空气质量,不失为一种很好的解
学位
本论文以钠化膨润土为载体,采用溶胶-凝胶法在微波辅助下制备了金属离子掺杂TiO2/膨润土光催化剂;通过X射线粉末衍射(XRD)、比表面测定(BET)、红外光谱(IR)等分析方法对催化剂进行了表征,以偶氮类的甲基橙溶液和糖蜜酒精废液作为目标降解物,考察了催化剂的光催化性能,主要结论如下:微波辅助下Fe-TiO2/膨润土光催化剂的最佳制备条件为:微波加热功率为750w,钛酸丁酯溶液水解过程微波辐射5m
碳循环研究是全球变化研究项目“国际地圈生物圈计划”(IGBP)的核心内容,化石燃料的燃烧等人类活动每年向大气排放60多亿吨碳(Houghton et al.,2001;Noble,2001),大约有一半停留在大气中,这已被观测证实。工业革命以来,化石燃料燃烧等人类活动己经显著地改变了全球碳循环。CO等微量气体的“温室效应”己成为影响全球气候变化的一个重要而不可忽视的因素。人类活动不仅加大了CO在大
学位
TiO半导体光催化技术作为一种新型的环境污染物削减技术已经引起了广泛的关注.但是传统的TiO光催化技术以人工紫外光作为光源,成本昂贵,限制了光催化技术的工业化应用,太阳能的应用虽然解决了光源的问题,但TiO只能利用不到太阳光能量5%的紫外光部分,效率低,因此实现TiO的可见光催化活性已经成为了光催化领域的重大课题.近些年的研究发现在TiO半导体存在时,染料污染物吸收一定波长的可见光后会发生降解和矿
学位