燃烧法合成无定形氧化铝基纳米材料及其可见光催化活性研究

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随着我国经济的持续快速发展和工业化与城市化率的不断增加,环境污染问题日益严重。与传统的有机污染物处理方法相比,光催化技术是一种绿色氧化技术,以其处理成本低、环境友好、可持续使用等优点,在治理环境污染方面有着广阔的应用前景。但是,目前所用光催化剂多为紫外光活性、制备方法复杂或者成本较高,开发易合成、低成本的高效可见光催化剂已成为光催化研究中的热点及难点问题。本文利用溶液燃烧法合成了一种含有无定形组分的MgAl2O4纳米粉体光催化剂。通过XRD、BET、TEM、SEM、DRS、XPS等方法对催化剂进行了表征。结果表明,用燃烧法制备的含有一定无定形组分的样品在可见光区有良好的吸收性能,主要是由于无定形组分的Al-O键键长缩短,降低了禁带宽度;而结晶状况良好的样品则在200-800nm范围内对光没有吸收。另外在高温燃烧过程中,燃料中的N原子取代了晶格中的氧原子,进一步提高了催化剂的可见光吸收能力。当样品的结晶度为45.6%时,光催化活性最高,可见光照100min对次甲基蓝的降解率为99.5%,一级反应动力学的反应速率常数为0.0491min-1。原因在于适当的晶体含量提高了光生电子-空穴的分离效率。进一步研究发现,无定形Al2O3具有紫外光催化活性。基于无定形组分Al-O键键长缩短的原理,利用反向载体技术合成了Al2O3负载P25TiO2异质结材料。研究表明,燃烧时N元素掺入TiO2中,使其光吸收带边红移;载体燃烧方法使复合材料具有较高的比表面积;无定形Al2O3中的缺陷位能够有效地转移TiO2中的光生电子、促进光生电子-空穴的有效分离。考察了Al2O3与TiO2之间的比例以及pH等因素对其光催化活性的影响,结果发现Al2O3与TiO2的比例为1:1.5、pH=9.95时,样品可见光催化降解甲基橙表现出的活性最高。并结合自由基捕获剂实验,提出了N-TiO2/Al2O3异质结材料的光催化机理。通过简易的超声分散法合成了一种具有较高可见光催化活性的g-C3N4/Al2O3异质结材料,结果发现Al2O3与C3N4的质量比为1:1.5时可见光降解罗丹明B的活性最高。可见光活性提高的原因归为Al2O3较多的缺陷位在形成的异质结界面处可以转移C3N4的光生电子,使其光生电子-空穴对有较高的分离效率,并提出了在可见光下降解染料的可能机理。
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