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本论文利用磷肥副产H2SiF6制备了SiO2和氟化铵,并将制备的SiO2作为硅源,氟化铵作为矿化剂合成了MFI结构分子筛,用于催化C7与C9烷基转移反应。主要内容如下:首先,本论文优化了以磷肥副产H2SiF6为原料,二步氨化法制得SiO2和氟化铵的合成工艺,并确定了第一、二步氨化的最佳反应条件。第一步氨化的最佳反应条件为:42%的理论NH3·H2O量、40℃的反应温度、20分钟反应时间;第二步氨化的优化条件为:58%的理论NH3·H2O量、50℃的反应温度、70分钟的反应时间。在此优化条件下氟的回收率达到85%以上,回收率可达到55%以上,且得到的SiO2含杂质少。其次,在水热合成MFI结构分子筛(ZSM-5)的过程中,考察了使用不同硅源、铝源、氟源的合成配方,硅铝摩尔比(SiO2/Al2O3),晶化时间和方法,模板剂(TPABr)及矿化剂(NH4F)的用量等条件对分子筛物性的影响。通过X射线衍射、扫描电子显微镜分析、热重分析、N2脱吸附、能量色谱分析等对分子筛表征,结果表明:由H2SiF6制备的SiO2和NH4F分别为硅源和矿化剂,可合成高品质的ZSM-5。动态环境下在静态下制取的ZSM-5结晶度更高,需要的反应时间更短。动态条件下,随着时间或者SiO2/Al2O3比的增加,其晶型由正交向单斜晶成长。当SiO2/TPABr的摩尔比低于8时,进入分子筛骨架的模板剂的质量不再变化,即进入ZSM-5骨架的TPABr最大质量约为总质量的12%。在相同水热条件下,当硅源为气相纳米SiO2时,不添加矿化剂NH4F,无法合成出ZSM-5,只有在添加一定量F离子时才能合成高结晶度ZSM-5;而当硅源为H2SiF6制备的SiO2时,因其中含有少量氟离子,因此在不额外添加NH4F的条件下依然可以合成出高结晶度的ZSM-5分子筛,并且控制添加NH4F用量,可以合成不同尺寸的ZSM-5。再次,采用H2Si F6制备SiO2为硅源制得含硼杂原子(B-ZSM-5)过程中,考察了硅硼摩尔比(Si/B),晶化时间和方式,模板剂及矿化剂的用量等条件对分子筛物性的影响。结果表明:在Si/B摩尔比为170的范围内都能合成B-ZSM-5分子筛,存在于氟硅酸制取的SiO2中,杂质Al和Mg等并没有被引入B-ZSM-5。当Si/B=12时,动态反应5天条件下制得B-ZSM-5相对结晶度最好,随着Si/B摩尔比增加,B-ZSM-5由正交向单斜晶型生长。SiO2/TPABr比在420范围内,分子筛比表面随模版剂加入量增加而增加。B-ZSM-5的大小随着添加矿化剂NH4F浓度增加而增大。最后,研究了不同SiO2/Al2O3摩尔比、晶粒尺寸的HZSM-5分子筛以及杂原子分子筛作为催化剂催化甲苯和1,2,4-三甲苯烷基转移反应。结果表明:当HZSM-5分子筛SiO2/Al2O3比减小,反应物转化率与主产物的选择性上升。当硅铝摩尔比相近时,不添加NH4F合成了尺寸稍小且具有b轴择优生长HZSM-5分子筛,对于甲苯与三甲苯烷基转移反应的平均转化率分别为55%与63%,S二甲苯与S苯为62.5%与28%;而在添加NH4F的条件下合成的较大晶粒尺寸的HZSM-5分子筛,苯选择性低,1,2,3-三甲苯选择性高,因此不适用于C7与C9的烷基转移反应。虽然硅硼杂原子B-HZSM-5分子筛催化活性低,但活性测试结果证明B-ZSM-5中硼原子进入了晶格中,使得样品有了催化行能。经过脱B加铝原子制取了Al-(B)-HZSM-5。该样品的催化活性明显高于原B-HZSM-5,该结果表明B-ZSM-5骨架中硼很容易脱去而形成空活性位点,更方便引入其他杂原子,从而改善催化性能,适用性更广泛。本论文综合利用了H2SiF6中的硅和氟资源,开发了硅基分子筛合成的新方法。该研究可以为磷化工副产物H2SiF6的综合利用开发新的途径,可以提高H2SiF6下游产品的经济附加值。开发得到成本低的分子筛材料作为石油炼制和化学工业的基础原料,可以拓展磷化工产业链,融合正在大力发展的磷化工和石油化工行业。