霾污染的大气环境效应主要表现为细粒子PM2.5的大量生成,进而对人体健康和生态环境系统产生显著影响。PM2.5污染的形成-维持-消散过程与污染物排放源、气象条件及沉降等大气物理化学过程密切相关。PM2.5污染形成机理研究主要针对排放源、气象影响、化学转化和地形作用等方面,而我国空气质量变化中大气污染物的沉降清除作用以及PM2.5的源-汇过程仍然是有待深入认识的大气环境变化问题。因此,本研究发展WRF-CUACE大气化学耦合模式,并完善颗粒物干沉降等理化过程参数化方案,开展一系列中国区域空气质量变化的模拟试验,以探索大气污染物排放源及干沉降方案的不确定性及其对空气质量模拟的影响效应,评估PM2.5源-汇关系季节性变化特征,探究植被季节性差异改变大气颗粒物干沉降对冬季PM2.5污染的影响作用。本文的主要研究内容及结论如下:（1）WRF-CUACE模式耦合及其化学机理和颗粒物干沉降方案的改进借鉴中国气象局新一代天气化学模式GRAPES-CUACE的耦合方案以及WRF-Chem模式中的程序架构将大气化学模式CUACE与中尺度气象模式WRF在线耦合,并在这一耦合模式WRF-CUACE中引入Petroff et al.（2010）发展的大气颗粒物干沉降方案,并利用MODIS数据改进了该方案中植被叶面积指数（LAI）的表征;引入9种非均相反应机制,以改进对二次无机气溶胶模拟;利用KPP引入CBM-Z气相化学机制以提高模式计算效率和适用性。WRF-CUACE模拟效果评估表明:华北、长三角和珠三角地区的PM2.5、NO2和O3模拟效果较好,其相关系数R基本处在0.55-0.80的范围,PM2.5模拟基本处在“good”的水准,仅在夏季出现了系统性高估;四川盆地的PM2.5、NO2和O3的模拟水平有所下降,NO2和O3分别有低估和显著高估的现象,可能与盆地地形作用导致气象模拟不确定性有关。（2）大气环境数值模拟中污染物排放及干沉降方案不确定性的影响评估两种不同的电厂排放计算模型UEIPP和MEIC对大气污染物排放的估算存在很大的不确定性。基于UEIPP和MEIC电厂排放源清单的模拟试验分析,发现在VOC控制区,NOx的减排使得大气O3和OH浓度增加,大气的氧化性增强,促进二次气溶胶的生成。利用Zhang et al.（2001）和Petroff et al.（2010）两个颗粒物干沉降方案的WRF-CUACE模拟试验表明:大气颗粒物沉降方案对沉降速率的估算存在很大的不确定性,使PM2.5浓度的模拟差异很大,甚至超过了有无颗粒物干沉降方案的PM2.5浓度模拟差异。在我国中东部平原及四川盆地等主要大气污染地区,沉降速率差异能够达到一个数量级,其影响使地面PM2.5模拟偏差达到20-30%,而在一些森林覆盖地区沉降作用增强,其影响可达30-50%。（3）我国中东部空气质量变化中大气颗粒物沉降作用及区域输送特征我国中东部大部分地区年均PM2.5干沉降要高于湿沉降,干沉降在总沉降中占比大概为50-60%,PM2.5沉降量与其浓度和人为排放源空间分布上具有差异。在PM2.5浓度较高的排放源区,存在较弱的PM2.5沉降,尤其在霾污染多发的冬季中东部地区,弱的PM2.5颗粒物沉降也是高浓度PM2.5形成的一个原因。我国中东部主要排放源区大气颗粒物沉降速率较低,PM2.5沉降较弱,成为我国大气污染物区域输送的主要PM2.5输出区,我国华中-华南-西南（除四川盆地）地区污染物排放偏弱,而大气颗粒物沉降速率较高,区域输送的大气颗粒物容易沉降,成为我国大气污染物区域输送的主要PM2.5接收区。秋冬季华北地区PM2.5颗粒物主要途经中原和华东平原向南方输送,在我国长江中下游一带形成PM2.5颗粒物主要沉降区。另外,我国大气颗粒物PM2.5区域输送具有复杂的垂直结构特征,这主要归因于我国三阶大地形的强迫效应以及东亚季风环流季节变化。（4）植被季节变化改变大气颗粒物干沉降对我国冬季PM2.5污染水平的潜在影响重点研究了冬夏植被季节差异引起的大气颗粒物干沉降变化对PM2.5污染水平的影响作用。冬季植被季节性退化导致颗粒物干沉降减弱能使我国冬季PM2.5浓度约增长10%,在植被覆盖季节交替突出、大气污染物排放较低的广大非城市地区PM2.5浓度的增长（10.2%）明显大于植被稀疏、污染物排放较高的城市区域（6.5%）,其中在我国主要污染区域京津冀、长三角、珠三角、四川盆地、华中地区,非城市（主要城市）地区PM2.5浓度分别增加7.4（5.3）%、10.0（6.7）%、9.5（6.9）%、8.9（6.2）%和11.4（9.3）%,冬夏植被季节差异改变大气颗粒物干沉降对我国较为清洁的非城市地区冬季空气质量具有更明显的负面影响。我国大气污染物区域输送导致PM2.5源-汇收支的不均衡,在大气污染物输出区和接收区分别削弱和加强了冬季植被季节性退化减少颗粒物干沉降的空气质量影响效应。