基于石墨烯-二硫化钼纳米复合材料的电化学适配体传感器在疾病标志物检测中的应用研究

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疾病标志物是用来指示是否患有某种疾病的重要化学物质,可检测由不同疾病引起的致病过程,并广泛用于基础和临床研究。检测到疾病标志物的微小变化都可以相对正确和快速地预测相应的疾病。本论文利用简便灵敏的电化学方法,基于二硫化钼/还原的氧化石墨烯(MoS2/rGO)纳米复合材料构建了灵敏检测核仁素和肌钙蛋白I两种疾病标志物的电化学适配体传感器。主要研究内容分为以下两个部分:(1)一锅合成金纳米颗粒/二硫化钼/石墨烯纳米复合材料作为灵敏的电化学适配体传感平台检测核仁素。癌症标志物的简单、快速、灵敏和特异性检测在癌症的诊断和预后中起着关键作用。核仁素是一种重要的癌症标志物,在多种癌症中过表达,并且是特定于癌症的靶标。本文介绍了水热法合成的金纳米颗粒/二硫化钼/还原的氧化石墨烯(AuNPs/MoS2/rGO)纳米复合材料的合成方法,并通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对合成的材料进行表征。结合AuNPs/MoS2/rGO的大表面积和良好的导电性与适配体的高亲和力和特异性等特点,建立了一种自组装的电化学适配体传感器,用于特异性和灵敏检测核仁素。在最优条件下,基于AuNPs/MoS2/rGO的适配体传感器表现出出色的检测核仁素的性能,线性响应范围为0.5 nM至1.0μM,检出限为0.5 nM。另外,该电化学适配体传感器对检测核仁素具有良好的重现性和稳定性。并且,通过分析血液样本中的核仁素证明TNA(硫醇化的核仁素适配体)/AuNPs/MoS2/rGO的实用性。这项工作为合成和设计基于MoS2/rGO纳米复合材料的电化学适配体传感器提供了一种新思路,是临床诊断肿瘤标志物的潜在方法。(2)基于铜纳米线/二硫化钼/石墨烯的电化学传感器灵敏检测肌钙蛋白I。肌钙蛋白是早期诊断急性心肌梗死(AMI)的黄金标志物,合成的铜纳米线/二硫化钼/石墨烯(CuNWs/MoS2/rGO)纳米复合材料用于肌钙蛋白I(cTnI)的电化学检测。扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDX)和XPS等表征手段证明该材料的成功制备,并且CuNWs均匀分散在MoS2/rGO的表面。利用包括循环伏安法(CV)、微分脉冲伏安法(DPV)和电化学阻抗谱(EIS)的电化学方法对材料的电化学性能进行了考察,发现其优异的电化学性能。利用rGO、MoS2、CuNWs的协同效应,结合适配体的高亲和力和特异性,构建了电化学适配体传感器,实现对cTnI的灵敏检测。在最优实验条件下,该传感器检测cTnI的线性范围为5?10-13至10-1010 g mL-1,检出限为5?10-1313 g mL-1。并且,该传感器可定量分析人体血液样品中的cTnI,并获得满意的结果,故而,显示出临床诊断检测AMI的巨大潜力。
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