【摘 要】
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近年来中国以PM2.5和O3为代表的大气复合污染问题日益严重,珠江三角洲地区为中国发展最快的地区之一,其大气污染事件往往兼具复杂性和区域性。PM2.5一次排放的贡献显著减少,但是通过大气污染物相互作用生成的二次成分贡献开始突显,使其浓度进一步下降进入瓶颈期。O3控制困难主要归咎于本地形成和区域传输的相对贡献难以确定,以及前体物NOx和VOCs的转化机理尚未完全明晰。因此,珠三角各城市结合气象条件和
【基金项目】
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国家重点研发计划（2017YFC0210105）; 国家自然科学基金项目（41905086,41905107,42077205,41425020）
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近年来中国以PM2.5和O3为代表的大气复合污染问题日益严重,珠江三角洲地区为中国发展最快的地区之一,其大气污染事件往往兼具复杂性和区域性。PM2.5一次排放的贡献显著减少,但是通过大气污染物相互作用生成的二次成分贡献开始突显,使其浓度进一步下降进入瓶颈期。O3控制困难主要归咎于本地形成和区域传输的相对贡献难以确定,以及前体物NOx和VOCs的转化机理尚未完全明晰。因此,珠三角各城市结合气象条件和前体排放特征来控制复合污染的研究尤为重要。针对上述问题,本研究以复合污染物的长期趋势和同时超标的污染事件(Ox+PM2.5)为研究对象,探究前体物排放变化和气象条件的影响,并提出大气污染协同控制方案。首先,通过Meta分析收集珠三角已发表文献中的PM2.5成分观测数据,对2000～2019年PM2.5及其化学成分的长期变化趋势进行分析,并结合各气态前体物排放量和浓度的变化印证颗粒物中二次成分变化趋势。其次,构建污染过程和复合超标污染案例库,分析珠三角复合污染的持续性和区域性特征,再识别主导的天气形势和气象因素。最后,重点针对珠三角典型重污染城市东莞,在通过CO示踪法判断不同传输条件、EKMA曲线划分臭氧生成敏感性和WRF-FLEXPART模型识别臭氧污染潜在源区后,设计多梯度排放源削减敏感实验通过WRF-Chem模式来分析O3浓度的响应,建立不同传输条件下复合污染控制的有效方法。可为东莞未来预报臭氧污染事件的提出建议减排方案,并为珠三角区域性复合污染控制提供科学支撑。本研究主要研究结论如下:（1）2000～2019年珠三角PM2.5及其主要化学成分(OC、EC、SO42-、NO3-和NH4+)浓度均呈先上升后下降的趋势。PM2.5二次成分占比的变化分为三个阶段:2000～2005年先下降,而2005～2008年快速上升;随后2008～2019年是稳定期,二次成分的占比稳定在80%左右,其中二次有机气溶胶（SOA）和二次无机气溶胶（SIA）对PM2.5的贡献相当。由于Ox浓度下降和VOCs排放增长的减缓,SOA在有机气溶胶中的占比没有明显的上升趋势。随着SO2排放量的显著减少,SO2和SO42-浓度有所下降。NO2和NH3排放量缓慢下降,颗粒物中NO3-和NH4+分别与大气中NO2和NH3的浓度呈正相关和负相关的关系。除了当前在控制SO2和NOx方面的努力外,还需要采取进一步措施来控制更大区域范围的NH3和VOCs排放,以有效改善珠三角空气质量。（2）2013～2019年珠三角PM2.5的年平均浓度从（44±7）μg·m-3降至（29±3）μg·m-3,连续五年达标。Ox年均浓度由2013年（127±14）μg·m-3下降至2016年（114±12）μg·m-3,2019年反弹至（145±16）μg·m-3,以O3浓度上升主导。以O3为首要污染物的污染过程占比由2013年34%增多至2019年88%,多个城市同时发生污染的区域特征明显。研究时段内Ox+PM2.5复合超标污染事件共发生79次,主要在城区站点和郊区站点。秋季发生复合超标污染天数最多（44%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM2.5二次生成。造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）。就具体气象因素而言,气温在20～25℃且相对湿度在60%～75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）。在O3重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO2和PM2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染。（3）在本地生成为主导的污染事件中,O3生成处于过渡状态,削减VOCs排放是最快速控制臭氧浓度的方法。东莞的关键区域和VOCs排放源分别为城市中心的重点区域和溶剂使用源。溶剂使用源的减排效率是所有VOCs减排的1.1倍,重点地区的减排效率是整个东莞的1.4倍。在区域传输主导的污染事件中削减本地VOCs排放几乎无法使O3浓度降低。通过削减上风向区域（广州和惠州的部分区域）的NOx排放50%,能使东莞O3 MDA8显着下降（17%）。其中,仅控制惠州区域NOx排放的措施效益最高。不同污染物运输条件下的减排响应研究为珠三角的O3污染控制提供了可靠思路。
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