介质阻挡放电等离子体协同催化合成氨的实验研究

来源 :北京交通大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:a_yelang
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近年来,随着应用需求的不断拓展,非平衡放电等离子体成为了各个工程技术领域的研究热点。作为最重要的合成氨手段,传统的工业合成氨占全球能量总消耗率的百分之一。传统工业合成氨能量利用率低的主要原因在于反应所需的活化能高,从而影响了化学反应过程以及氨的合成。在非平衡等离子体固氮体系中,等离子体放电对反应过程起到了降低活化能、加快反应速率的作用,并且非平衡等离子体合成氨可以改善传统合成氨苛刻的反应条件,使反应在更温和的条件下进行。催化剂同样有着改变合成氨反应路径、降低反应所需活化能的作用。因此,采用放电和催化协同的方法,实现固氮体系中的低温活性、低能耗、高收率及其高选择性,具有十分重要的意义。本文分别针对纳秒脉冲放电合成氨以及纳秒脉冲放电协同催化合成氨两个过程开展实验研究,主要的研究内容及研究结论如下:首先,在不添加催化剂的条件下对纳秒脉冲介质阻挡放电合成氨进行实验研究,研究不同的电学参数,如:脉冲电压、频率和脉宽等对于等离子体放电特性以及气体浓度的影响。电学参数调整的本质是系统能量输入的变化。同时,进行了气压、温度、单位时间气体流量和氮氢比等因素对气体浓度的影响研究,分别从粒子数密度、气体滞留时间、电子碰撞反应、化学反应速率等方面对合成氨造成的影响进行分析。结果表明,不同的氮氢比选择对合成氨有着显著的影响。在一定程度上表征能量的电学参数以及气压、温度对合成氨均有促进作用。然而,单位时间内的气体流量增加则抑制了氨气的产生。其次,开展了等离子体-催化剂(Al2O3、SiO2)协同合成氨的实验研究,将添加催化剂前后的实验结果进行对比和分析发现,通过等离子体-催化协同作用,可以有效降低合成氨反应所需的活化能,增加合成氨的反应路径,加快反应速率,氨气浓度最高有着近6倍的增长。并且发现,不同的催化效果对于合成氨起到的作用差距较大,其中SiO2的催化效果要强于Al2O3。纳秒脉冲放电有着上升沿时间短、放电稳定等优点。进一步地对比纳秒脉冲激励放电与交流、射频和微波等放电辅助合成氨的实验结果发现,纳秒脉冲放电在合成氨中的能量效率要高于其他放电方式,影响氨气生成浓度的主要影响因素是体系的沉积能量以及催化剂的选择。
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