【摘 要】
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近年来,新型催化材料钛硅分子筛的制备及其在烃类化合物的催化选择性氧化反应中的应用,已成为有机催化领域的研究热点之一。但用水热合成法制备钛硅分子筛操作复杂、成本高,
【出 处】
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中国科学院研究生院（成都有机化学研究所）
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近年来,新型催化材料钛硅分子筛的制备及其在烃类化合物的催化选择性氧化反应中的应用,已成为有机催化领域的研究热点之一。但用水热合成法制备钛硅分子筛操作复杂、成本高,而研究较少的用TiCl4气固相同晶取代法是一种制备廉价钛硅分子筛的较好方法。 本论文采用TiCl4气固相同晶取代法制备钛硅分子筛,通过对硅源材料、同晶取代温度与时间的选择和优化,以及首次对所制备的载钛分子筛进行后处理与水蒸汽活化,从而制备出催化性能优异的钛硅分子筛,在催化苯乙烯选择性氧化反应中,H2O2有效利用率和生成PhC2H3O选择性可分别达60.9%和93.6%。同时通过对Ti-ZSM-5分子筛进行后处理和水蒸汽活化及XRD、XPS、UV-Vis的表征结果,我们提出了向ZSM-5分子筛中引入骨架钛的反应机理: 研究发现,经水蒸汽活化处理的Ti-ZSM-5分子筛的FT-IR光谱在970cm-1附近无吸收峰（文献中将此峰作为分子筛的骨架钛特征吸收峰）,但用UV-Vis紫外可见光谱可检测到只有骨架钛存在,而无非骨架钛。因此我们提出将FT-IR光谱970cm-1附近的吸收峰作为表征钛原子是否进入分子筛骨架的直接证据欠妥,而用UV-Vis紫外可见光谱检测到分子筛中的骨架钛和非骨架钛更为可靠。 通过对Ti-ZSM-5催化苯乙烯选择性氧化反应的研究结果表明,在最佳反应条件下H2O2利用率可达75.51%,生成PhC2H3O的选择性90.88%,高于文献
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