化学链干重整借鉴化学链燃烧分解反应过程以原位获取目标产物的思想,将传统的甲烷干重整过程分解为两个独立的反应步骤,利用CH4和CO2两种温室气体制取合成气,有利于缓解温室效应实现化石燃料的清洁利用。火焰喷雾热解法是一种新型的一步合成制备纳米材料的方法,具有规模化制备氧载体的潜力。然而目前很少有使用火焰喷雾热解法制备氧载体的相关报道。本文使用火焰喷雾热解法制备了Ni掺杂的Fe/Ce氧载体氧载体,通过热力学模拟以及原理实验对该氧载体应用于甲烷化学链干重整进行了系统的研究。首先使用火焰喷雾热解法制备了四种不同含量Ni掺杂的Fe/Ce氧载体（Ce O2质量60 wt.%、Ni O和Fe2O3质量分数共40 wt.%,四种氧载体得Ni/Fe摩尔比分别为0:100、2:98、5:95、10:90）,并对新鲜氧载体进行了表征。结果发现,新鲜氧载体的主要成分为Fe2O3和Ce O2,高度分散的Ni组分与Fe和Ce形成了铁镍合金和铈镍合金。新鲜氧载体的颗粒尺寸约60 nm,具有较高的比表面积。通过HSC Chemistry软件对铁基氧载体参与化学链干重整过程进行热力学模拟与分析。结果表明,Fe2O3与CH4反应首先被还原为Fe3O4,生成H2O和CO2,随后被还原为Fe,生成H2和CO;CO2可以将Fe氧化为Fe3O4和Fe O,且Fe O/Fe3O4摩尔比约为5。对反应器内的平衡产物进行计算发现:在还原反应器内,随初始CH4含量的增多,产物由CO2和H2O转变为CO和H2,当CH4过量时会发生裂解产生积碳;在还原反应器内,CO2可以将积碳清除同时恢复氧载体中的晶格氧。使用不同含量Ni掺杂的氧载体用于甲烷化学链干重整过程。实验结果显示,随Ni掺杂量的增多,氧载体与CH4的反应活性明显增强,同时生成更多积碳。2Ni Fe（Ni/Fe摩尔比为2:98）样品在实验中表现出最佳的CO选择性,并具有较高的反应活性和较低的碳沉积率,更适合作为甲烷化学链干重整过程的氧载体。进一步研究了2Ni Fe氧载体用于甲烷化学链干重整的反应性能。随着反应温度的提高,氧载体的反应活性逐步提高,CO选择性和CH4转化率都有明显提高。但是随着温度提高也产生了更多的积碳,不利于合成气的生成。降低总进气流量可以提高气体的停留时间,提高CH4转化率。5次氧化还原循环中,虽然颗粒尺寸增大,比表面积有所下降,但反应性能保持稳定。反应后,氧载体的主要成分变为Ce Fe O3、Ce O2和Fe3O4,说明在循环反应中Fe氧化物是主要的活性组分,Ce氧化物也提供部分晶格氧,Ni组分的主要作用是催化氧载体与CH4反应。