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光电化学分解水制氢将太阳能转换成可储存的化学能,是21世纪解决环境和能源问题的主要手段。对于N型光电化学池,光阳极材料的开发是实现光电化学分解水大规模应用的关键。作为理想的光阳极半导体材料必须同时具备合适的带隙、导带价带能级、有效的载流子传输、稳定性好和成本低等特点。然而,迄今为止发现的光阳极材料中,没有一种能同时满足上述要求。因此,改善现有半导体材料的性能同时发展新的具有应用前景的光阳极新材料势在必行。对于半导体电极光电化学性能的提升,主要通过提升其光吸收效率,载流子分离效率以及表面注入效率中的一种或多种来实现。主要途径包括:(1)构建纳米结构,通过增大电极的比表面积,缩小载流子的传输路径来减小载流子在电极内的复合;(2)掺杂,由于半导体材料的电子结构改变,其光吸收性能将增强或者电子给体的浓度将提高,从而提升电子的传输特性;(3)构建异质结结构,异质结的能带结构相互匹配,增强了复合材料的内建电场,有利于提升载流子的分离效率;(4)表面修饰,可以提高电极表面注入效率、减缓电极腐蚀;(5)衬底修饰,提升电子向导电衬底的传输效率;(6)根据半导体材料的特性,构建其他特殊结构。目前广泛研究的光阳极材料主要是氧化物和氮化物。氧化物稳定性好、成本低,但带隙过大导致光吸收不足。氮化物光吸收性能较氧化物有大幅度提高,但稳定性不好。相比之下,氧氮化物的光吸收性能优于氧化物,稳定性优于氮化物。因此,近年来氧氮化物作为光阳极材料的研究引起了人们极大的兴趣。迄今为止,TaON、SrNbO2N、LaTiO2、LaTaON2、BaTaO2N已经成功作为光阳极材料。本论文以开发光阳极新材料为目的,以具有合适带隙、导带价带能级,并且能够在牺牲剂体系中光催化分解水制氢的SrTaO2N为研究对象,以光电化学分解水的原理和改善半导体电极光电化学性能的主要途径为出发点,研究了SrTaO2N光阳极的光电化学活性。通过对合成条件、样品后续处理、电极的电子传输特性和电极表面修饰等的优化,提升了SrTaO2N光阳极的光电化学活性。本文以SrTaO2N为实例,为开发光电化学新材料提供了参考依据。主要研究内容和结论如下:(1)通过一步熔盐法合成了结晶性好,缺陷态含量较少且颗粒形貌良好的SrTaO2N。本文采用了两步固相法和一步熔盐法合成SrTaO2N。与固相法相比,熔盐法不仅制备过程更加简单,而且合成条件更加容易。固相得到的SrTaO2N表现为无规则且团聚现象严重的块状结构,并且随着前驱体的烧结温度的升高缺陷态密度也升高。而熔盐法得到的SrTaO2N表现为形貌良好的颗粒状结构,结晶性好,表面光滑,且缺陷态密度低。(2)当TiCl4取代TaCl5作为电连接剂,SrTaO2N光阳极表现出更好的光电化学性能。对于电泳沉积法制备的电极,颗粒之间通过物理作用相互连接。然而这种连接不利于电子在颗粒之间的传递。电连接剂能够增强颗粒之间的连接,促进电子在颗粒之间的传输。与TaCl5相比,TiCl4作电连接更有利于电子在SrTaO2N颗粒之间传输。(3)对SrTaO2N粉末样品进行H2后处理,电极的光电化学性能提升了两倍。对熔盐法制备的SrTaO2N进行H2后处理,制成SrTaO2N(H)电极。与SrTaO2N电极相比,SrTaO2N(H)电极的光电化学性能提升了两倍。从电极的光吸收效率,载流子分离效率及表面注入效率三方面分析,SrTaO2N(H)电极的光电化学性能提升的原因是载流子浓度提高引起的载流子分离效率的提升。(4)在SrTaO2N(H)电极表面担载Co-Pi电催化剂,电极的光电化学性能进一步提升。为了提升SrTaO2N(H)电极的表面注入效率,采用电化学沉积的方法在电极表面沉积电催化剂Co-Pi。表面修饰后得到的Co-Pi/SrTaO2N(H)电极在AM 1.5 G的照射下,1.23 VRHE时光电流约为1.2 mA cm-2,400-470 nm的波长范围内IPCE为20%。