2-甲基萘与甲醇烷基化选择性合成2,6-二甲基萘研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 10次 | 上传用户:cppgreate
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
2,6-二甲基萘(2,6-DMN)是合成高性能聚酯材料的重要中间体,具有广阔的应用前景。沸石催化2-甲基萘(2-MN)与甲醇烷基化合成2,6-DMN具有工艺路线短、原料来源广、价格便宜等优点,是一种具有开发潜力的工艺路线。本论文以获得高活性、高稳定性、高2,6-DMN选择性和收率以及2,6-/2,7-DMN比为目标,通过对催化剂的筛选与改性,考察了催化剂类型和晶粒大小以及改性剂对2-MN烷基化反应的影响;探讨了催化剂失活的原因,并在超临界条件下进行2-MN烷基化反应以提高催化剂的稳定性。 通过考察催化剂类型、反应温度、2-MN质量空速以及拟薄水铝石含量对2-MN烷基化反应的影响,确立了2-MN烷基化的适宜条件:HZSM-5为催化剂,反应温度400℃,质量空速为0.5 h-1,拟薄水铝石与分子筛质量比为1:1。 采用后处理同晶取代的方法,分别用氟硅酸铵、氟硼酸铵、氟钛酸铵和氟锆酸铵对硅铝比为38的微米级ZSM-5进行改性,考察了不同改性剂和改性浓度制备的催化剂对2-MN烷基化反应的影响。结果发现,改性后催化剂的稳定性明显提高、而且2,6-DMN选择性、2,6-/2,7-DMN比和2,6-DMN收率均有不同程度的提高,其中氟锆酸铵的改性效果最为显著。当用于交换的Zr与HZSM-5骨架中的Al摩尔比为0.5时,可以得到10%的2-MN转化率,56%的2,6-DMN选择性以及目前报道最高为3.0的2,6-/2,7-DMN比。XRD、XRF、IR、UV和NH3-TPD分析表明,HZSM-5性能的提高主要归因于Zr的引入使催化剂的酸强度降低和孔径的扩大。在同样条件下,Zr改性的HZSM-5效果要优越于Ti改性。 以硅铝比为28的纳米级ZSM-5为改性母体,采用同晶取代的方法,分别考察Si、Zr单独改性以及Si和Zr共改性及原料中甲醇和1-MN浓度对2-MN烷基化的影响。结果发现,当ZSM-5单独进行Si改性,主要改善催化剂的稳定性;而Zr改性主要提高烷基化、2,6-DMN选择性、2,6-/2,7-DMN比和2,6-DMN收率。当用于交换的Zr与ZSM-5骨架中的Al摩尔比为0.75时制备的Zr/(Al)ZSM-5,在400℃,2-MN/甲醇/均三甲苯摩尔比为1/5/3条件下,得到20%的2-MN转化率,48%的2,6-DMN选择性、1.8的2,6-/2,7-DMN比和9.5%的2,6-DMN收率,这是以HZSM-5作为改性母体得到的最高2,6-DMN收率。Si和Zr的共改性可以充分利用两者单独改性的优点制备出具有较好稳定性和选择性的Zr-Si/(Al)ZSM-5催化剂,可将2,6-DMN选择性和2,6-/2,7-DMN比提高至52%和2.2。原料中部分1-MN的存在可以提高烷基化和降低异构化选择性。 通过对具有高选择和较短稳定性的Zr/(Al)ZSM-5失活分析和再生反应研究,发现催化剂的失活主要是由于积炭所致。利用超临界流体的性质,在超临界均三甲苯作为反应
其他文献
作为一名财务人员,往往会忙于应付日常的账务处理,即接收审核业务人员交来的各种报销单据、呈报各级领导签批、交出纳付款,接着做凭证、记账,然后出报表、报税等等。但是,如果我们
一、取得矿区权益的会计处理根据《企业会计准则第27号——石油天然气开采》(以下简称“新准则”)的要球。为取得矿区权益而发生的支出应当在发生时予以资本化,作为矿区权益的取
财务报告的目的在于向使用者提供与决策相关的信息。财务信息披露是否为投资者等诸多使用者的经济决策所用,是否有助于投资者对未来的现金流量的数量、时点和不确定性进行评估
21世纪的农药必须具有高效、安全、经济、环境友好的特点。原卟啉原氧化酶(protox)抑制剂为需光型除草剂,其独特的除草机制可保证动植物之间的良好选择性,具有十分广阔的发展前
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
企业取得的各项资产,首先应当严格按照国家统一会计制度的规定,准确地进行计价,合理地确定其入账价值。其次,应按照谨慎性原则以及资产的确认标准,定期或者至少于每年年度终了对各
甲醛吸收剂是聚甲醛(POM)很重要的辅助热稳定剂,目前工业上普遍采用三聚氰胺(MA)、双氰胺等低分子化合物作为甲醛吸收剂。然而在POM高温熔融加工过程中,该类低分子甲醛吸收剂
一、房地产转换的界定房地产转换是指房地产开发企业持有的房地产在用途方面发生了实质性改变。根据《企业会计准则第3号——投资性房地产》(以下简称“新准则”)的规定,投资性
一、国有建设单位会计的本质 考察国有建设单位会计的本质必须从经济学的角度,结合目前基本建设项目管理的实际情况进行。基本建设项目的管理从经济学上说是一种典型的委托代
石油化工是一种高风险行业,普通的管理模式无法满足企业对安全管理的需求。HSE管理体系可以有效地解决该问题,它是以风险管理作为核心,可以有效地避免各类安全事故的发生。主