【摘 要】
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近年来随着工业化进程的高速发展,工厂不断释放出大量的空气污染物,严重破坏了生态环境,危害了人类健康,因此空气污染防治的紧迫性日益凸显。在众多空气污染治理技术中,半导体光催化技术因其可以在温和的条件下直接降解污染物且无二次污染等优势,受到了广泛的关注。半导体能带结构直接影响性能,相对于窄带隙半导体,宽带隙半导体（Eg＞3 e V）拥有相对较高的氧化还原性能,但难以吸光的缺点限制了其应用,因此对宽带隙
【基金项目】
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天津市生态治理重大专项（18ZXSZSF00040）；
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近年来随着工业化进程的高速发展,工厂不断释放出大量的空气污染物,严重破坏了生态环境,危害了人类健康,因此空气污染防治的紧迫性日益凸显。在众多空气污染治理技术中,半导体光催化技术因其可以在温和的条件下直接降解污染物且无二次污染等优势,受到了广泛的关注。半导体能带结构直接影响性能,相对于窄带隙半导体,宽带隙半导体（Eg＞3 e V）拥有相对较高的氧化还原性能,但难以吸光的缺点限制了其应用,因此对宽带隙半导体进行改性至关重要。本文一方面对传统宽带隙半导体TiO2进行改性以拓宽可见光响应范围,另一方面探究了新型高活性宽带隙半导体材料层状双金属氢氧化物（LDH）在降解气态污染物方面的应用。（1）对宽带隙半导体TiO2进行离子掺杂以及复合碳纳米管等改性策略,利用溶胶-凝胶法成功制备了不同离子掺杂的CNTs-TiO2复合光催化剂。在模拟烟气条件下对催化剂的NO氧化性能进行测试,筛选出CNTs-Ce/TiO2具有最高的光催化活性。表征显示CNTs-Ce/TiO2比表面积较大,Ti-O键长最短而有利于光生电子沿Ti-O键向CNTs转移;可形成更多的三价铈氧化物而有利于催化剂表面的氧吸附;带隙宽度窄而拓宽了可见光的响应范围。同时发现Ce和CNTs具有协同作用,Ce掺杂可以抑制载流子的结合,复合CNTs可以促进形成更多的氧空位,从而促进整个催化氧化反应。（2）对宽带隙半导体材料Zn Al-LDH进行了Mn2+部分取代Zn2+的改性处理,利用共沉淀法成功制备了不同比例的Mn Zn Al-LDH催化剂。测试材料在可见光下对甲苯的脱除效率,筛选出具有最佳脱除效率的MZA（摩尔比Mn/（Zn+Mn）=50%）。结合实验和理论计算,发现Mn取代及其诱导的O空位之间的协同作用是促进LDH光催化性能改善的关键,其中Mn取代调节了带隙结构并提高了载流子的分离效率,O空位促进了LDH表面对O2分子的吸附和活化而有助于活性自由基的产生。（3）对宽带隙半导体材料Zn Al-LDH进行较小比例的Mn掺杂改性,利用共沉淀法成功制备了不同比例Zn Al Mn-LDH的催化剂。测试材料在可见光下对甲苯的脱除效率,筛选出具有最佳脱除效率的ZAM-2（摩尔比Mn/Zn=2:100）。通过表征手段,发现Mn掺杂可以改善LDH的孔结构和比表面积、缩短LDH的带隙宽度、提高载流子的分离效率和传输能力以及促进产生更多的羟基自由基和超氧自由基。
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