近年来生物质乳酸脱水制丙烯酸受到了广泛关注。目前用于乳酸脱水制丙烯酸反应的分子筛催化剂具有良好的初始活性,但其稳定性较差,研究催化剂的失活行为对进一步提升催化剂性能具有指导作用。本文主要研究在该反应中不同碱金属改性ZSM-5分子筛失活的原因,并探索整体催化剂的催化和抗积炭性能。本文首先采用XRD、FT-IR、TG-DSC、XPS对新鲜和再生碱金属改性的ZSM-5催化剂在乳酸脱水制丙烯酸反应中的失活原因进行研究。结果表明,Li-ZSM-5催化剂失活主要是因为副产物乙醛和产物丙烯酸在活性位上结焦生成酮类或醛类积炭前驱体、低聚烃类和高聚烃类积炭物种,活性位减少而失活。Na-ZSM-5主要是反应中间体乳酸钠分解为丙酸钠和乙酸钠,并进一步和乳酸聚合,形成聚羧酸钠,反应中间体乳酸钠减少而失活。K-ZSM-5表面因形成大量酯类物质而造成催化剂结块。Rb-ZSM-5表面形成不饱和小分子积炭前驱体、低聚烃类和高聚烃类积炭物种造成活性位较少而失活。催化经焙烧再生,若炭物种不能脱除干净,将导致积炭速率增加,活性位减少的速度加快,稳定性降低,故Li-ZSM-5和Rb-ZSM-5再生后稳定性降低。Na-ZSM-5由于表面钠物种变为Na₂O的形成,形成聚羧酸钠物种的速率降低,催化剂稳定性增加。其次,本文通过涂覆法制备Na-ZSM-5/堇青石整体催化剂,通过对不同负载量以及工艺条件液体空速、乳酸浓度、反应温度对催化剂催化乳酸脱水反应催化性能和积炭情况考察。研究发现,整体催化剂和颗粒状催化剂失活机理一样。当负载量为20.7%时丙烯酸收率最高,积炭量最低为7.62%,抗积炭能力最好。最佳工艺条件为:反应温度为365℃,Na-ZSM-5/堇青石整体催化剂催化乳酸脱水制备丙烯酸的最佳工艺条件为空速2.43 L·g^-1·h^-1,反应温度365,乳酸浓度39%。在最佳负载量和最优条件下进行稳定性考察发现催化剂在128h时才失活,积炭量为22.34%。