【摘 要】
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随着使用化石燃料所引起的温室效应的日益加剧,设计合成碳中性、可再生的生物质基燃料变得十分紧迫。本文以藻类和生物发酵的脂肪酸为原料,研究电催化其脱氧制可再生燃料过程,重点研究了阳极脂肪酸脱羧和阴极水还原耦合反应及其电极材料的结构与性能之间的构-效关系。在硼掺杂金刚石阳极上,研究了支持电解质和水含量、脂肪酸链长对电催化脂肪酸成酯过程的影响。在电解质含量0.2 mol/L、无水的条件下,成酯反应的收率可
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随着使用化石燃料所引起的温室效应的日益加剧,设计合成碳中性、可再生的生物质基燃料变得十分紧迫。本文以藻类和生物发酵的脂肪酸为原料,研究电催化其脱氧制可再生燃料过程,重点研究了阳极脂肪酸脱羧和阴极水还原耦合反应及其电极材料的结构与性能之间的构-效关系。在硼掺杂金刚石阳极上,研究了支持电解质和水含量、脂肪酸链长对电催化脂肪酸成酯过程的影响。在电解质含量0.2 mol/L、无水的条件下,成酯反应的收率可达25.7%,甲氧基自由基是活性中间物种,该物种攻击脂肪酸形成脂肪酸甲酯,因此脂肪酸碳链长度对脂肪酸甲酯收率几乎无影响;进一步研究了微藻油的成酯反应,在实验条件下,微藻油中的混合脂肪酸及其甘油三酯均可完全转化为脂肪酸甲酯。采用可控电沉积的方法,合成了碳纤维纸负载纳米Pt电极,研究了水溶液中Pt晶面取向对电催化脂肪酸脱羧反应路径和产物组成的影响。发现Pt（110）晶面有利于经自由基中间体C-C偶联生成二聚产物,Pt（100）晶面有利于经碳正离子中间体分子内消去或与溶剂反应生成烯烃和含氧产物。采用先电沉积-置换相结合的方法合成了碳纤维纸负载的核壳纳米Pt@Ir电极,研究了Ir引入对脂肪酸脱羧反应活性和路径的影响。结果表明,引入Ir有助于提高纳米Pt电极表面高活性的低配位数Pt含量,催化脂肪酸脱羧制烃的产率较未引入Ir的Pt电极提高43%,电流效率提高20%,烯烃选择性提高38%。进一步探究了基底对电催化脂肪酸脱羧的影响。以海绵Ti为导电基底,采用置换方法合成了海绵Ti负载表面粗糙的纳米Pt球电极（Pt@TS）,研究了氯铂酸浓度和反应温度对纳米Pt生长的影响及Pt-Ti间相互作用,比较了Pt@TS电极与商业Pt板电极催化脂肪酸脱羧的活性。发现Pt负载量为4.2 wt.%的Pt@TS,催化脂肪酸成烃反应的活性比商业纯Pt板高9%。采用置换方法合成了泡沫Ni支撑的Pt/Ni（OH）2（Pt/Ni（OH）2/NF,Pt含量1.5wt%）电极,发现以Pt/Ni（OH）2/NF为阴极催化水溶液中脂肪酸脱羧反应时,其起始氧化电位和峰电位较商业纯Pt板分别降低了约900 m V和1300 m V,是碱性水溶液中耦合脂肪酸脱羧和析氢反应的性能优异的阴极材料。
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