【摘 要】
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钌系氨合成催化剂被誉为第二代氨合成催化剂,以活性炭为载体添加碱助剂的钌系氨合成催化剂已经实现工业化应用。然而催化剂结构与活性关联的内在作用机制尚未完全揭示,因此,进一步研究催化剂性能的影响因素,掌握设计和制备高性能的钌基氨合成催化剂有重要意义。本论文研究了活性金属钌与碱土金属钡助剂的负载顺序对氨合成活性和稳定性的影响、考察了活性炭负载钌催化剂中活性炭载体性质和钌负载量与其氨合成速率的关系和探索了不
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钌系氨合成催化剂被誉为第二代氨合成催化剂,以活性炭为载体添加碱助剂的钌系氨合成催化剂已经实现工业化应用。然而催化剂结构与活性关联的内在作用机制尚未完全揭示,因此,进一步研究催化剂性能的影响因素,掌握设计和制备高性能的钌基氨合成催化剂有重要意义。本论文研究了活性金属钌与碱土金属钡助剂的负载顺序对氨合成活性和稳定性的影响、考察了活性炭负载钌催化剂中活性炭载体性质和钌负载量与其氨合成速率的关系和探索了不同反应压力下铼对炭载钌催化剂氨合成活性的影响。本论文的主要结论为:(1)不同的钌钡负载顺序和预还原处理影响了催化剂含氧官能团的性质和数量。催化剂对反应压力的敏感度不同与钌颗粒的平均粒径没有直接联系。主要原因可能是不同钌钡负载顺序影响钌和钡的电子性质,使钌钡在催化剂表面的形态组成不同,进而影响金属与载体的相互作用,最终使它们有不同的氮氢脱附能力。钡先负载的催化剂具有最低的钌钡表面原子浓度,不利于活性位点的建立,使其氨合成反应速率偏低。而通过乙酸钡与亚硝酰硝酸钌混合溶液同时添加Ba和Ru的催化剂则有最高的氨合成活性。(2)以单位摩尔钌计,钌催化剂的最佳活性与钌负载量和活性炭比表面积比值相关,当该值为6.2×10-5g m-2时,催化剂活性最高。高温处理过的高比表面积活性炭上最佳钌负载量为7wt.%。钌负载量的提高能显著降低催化剂氨合成反应的活化能。Ru15Ba/C-H-g催化剂低温氢吸脱附能力最强,但中温区钌负载量7 wt.%和15 wt.%催化剂氢吸脱附能力相似。钌负载量的增加使平均钌粒径稍微提高,其中Ru7Ba/C-H-g催化剂的平均钌粒径更接近2.0 nm,使催化剂有更多的B5活性位,这都有助于Ru7Ba/C-H-g催化剂有最高的氨合成活性。(3)在钡促进的钌催化剂中引入铼,无论在高压或低压下,铼的引入都降低了氨合成速率,纯铼催化剂几乎没有活性,不含铼的钌催化剂活性最高。活性差异的原因是由于铼的引入降低了钌催化剂对反应物氢的吸附能力,因此高压条件下铼对钌催化剂氨合成性能的抑制影响更加显著。本论文通过探索催化剂的活性金属钌与助剂钡负载顺序、活性金属钌负载量和活性金属的种类等设计因素和制备条件。为制备高性价比的活性炭负载钌系氨合成催化剂提供理论依据,有工业生产参考价值。
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