活性炭负载钌系氨合成催化剂的设计制备及其性能研究

来源 :福州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qwfyhwl
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
钌系氨合成催化剂被誉为第二代氨合成催化剂,以活性炭为载体添加碱助剂的钌系氨合成催化剂已经实现工业化应用。然而催化剂结构与活性关联的内在作用机制尚未完全揭示,因此,进一步研究催化剂性能的影响因素,掌握设计和制备高性能的钌基氨合成催化剂有重要意义。本论文研究了活性金属钌与碱土金属钡助剂的负载顺序对氨合成活性和稳定性的影响、考察了活性炭负载钌催化剂中活性炭载体性质和钌负载量与其氨合成速率的关系和探索了不同反应压力下铼对炭载钌催化剂氨合成活性的影响。本论文的主要结论为:(1)不同的钌钡负载顺序和预还原处理影响了催化剂含氧官能团的性质和数量。催化剂对反应压力的敏感度不同与钌颗粒的平均粒径没有直接联系。主要原因可能是不同钌钡负载顺序影响钌和钡的电子性质,使钌钡在催化剂表面的形态组成不同,进而影响金属与载体的相互作用,最终使它们有不同的氮氢脱附能力。钡先负载的催化剂具有最低的钌钡表面原子浓度,不利于活性位点的建立,使其氨合成反应速率偏低。而通过乙酸钡与亚硝酰硝酸钌混合溶液同时添加Ba和Ru的催化剂则有最高的氨合成活性。(2)以单位摩尔钌计,钌催化剂的最佳活性与钌负载量和活性炭比表面积比值相关,当该值为6.2×10-5g m-2时,催化剂活性最高。高温处理过的高比表面积活性炭上最佳钌负载量为7wt.%。钌负载量的提高能显著降低催化剂氨合成反应的活化能。Ru15Ba/C-H-g催化剂低温氢吸脱附能力最强,但中温区钌负载量7 wt.%和15 wt.%催化剂氢吸脱附能力相似。钌负载量的增加使平均钌粒径稍微提高,其中Ru7Ba/C-H-g催化剂的平均钌粒径更接近2.0 nm,使催化剂有更多的B5活性位,这都有助于Ru7Ba/C-H-g催化剂有最高的氨合成活性。(3)在钡促进的钌催化剂中引入铼,无论在高压或低压下,铼的引入都降低了氨合成速率,纯铼催化剂几乎没有活性,不含铼的钌催化剂活性最高。活性差异的原因是由于铼的引入降低了钌催化剂对反应物氢的吸附能力,因此高压条件下铼对钌催化剂氨合成性能的抑制影响更加显著。本论文通过探索催化剂的活性金属钌与助剂钡负载顺序、活性金属钌负载量和活性金属的种类等设计因素和制备条件。为制备高性价比的活性炭负载钌系氨合成催化剂提供理论依据,有工业生产参考价值。
其他文献
稳定的工作是戒毒人员顺利回归社会的重要标准之一。一份稳定的工作可以提升社区戒毒康复人员的自尊感和存在感,帮助他们重整生活规律、改善家庭关系、增强人际网络支持、订立未来方向、重新认识自己。我国就业形势日趋严峻,岗位与劳动力之间的矛盾更加激烈,戒毒人员仅凭个人的努力是无法从根本上解决再就业过程中面临的难题。想要更好地解决服务对象再就业难题,需要禁毒社工开展专业的服务,从多方面进行就业帮扶。本文以厦门某
学位
集成电路是由多学科交叉融合所构成的现代新兴产业,其应用范围广泛,涉及通信、军事和航天等多种领域。随着摩尔定律的持续演进及EDA工具的不断革新,数字集成电路设计的策略和模式也在推陈出新,例如使用层次化物理设计流程替代传统的展平式方法来满足超大规模集成电路的设计需要;运用多种低功耗优化技术迎合市场对芯片性能与功耗间的反比需求。本课题利用层次化综合与物理设计,结合低功耗优化相关技术等,实现IP核Bitc
学位
连续刚构桥中主梁与桥墩的连接形式一般为正交,其地震作用下桥梁的地震响应分析已较为成熟。受地形地貌和桥位的限制,部分刚构桥的主梁与桥墩成斜交角布置,其地震作用下的桥梁地震反应较为复杂,目前规范中对于此类非规则桥的抗震并没有给出具体的建议。本文以一座主梁与桥墩有10°斜交角的刚构桥为研究对象,对地震作用下的斜交刚构桥进行易损性分析和震后桥梁通行能力分析。本文主要研究内容如下:(1)利用ANSYS软件建
学位
有机氯农药是农药化工厂场地土壤中常见的一类持久性有机污染物,因其疏水性强、可长期吸附于土壤颗粒中而难于降解,使得受高浓度有机氯农药污染的场地土壤难以修复治理,目前尚未有经济、环保、高效的技术手段用于该类型土壤的修复。为了寻找有效的有机氯农药污染土壤修复方法,本文以某原农药化工厂场地土壤中的11种有机氯化合物(OCs)为研究对象,使用曲拉通X-100(TX-100)、吐温80(TW80)和N,N-双
学位
再生混凝土可实现建筑、资源、环境的可持续发展,为使再生混凝土技术安全应用于结构工程,必须加强再生混凝土结构在抗震性能方面的研究。在我国漫长的海岸线中,沿海区域的建筑结构多受到以氯离子为主的海洋环境的侵蚀作用,故有必要将氯盐作用下钢筋锈蚀和结构抗震性能结合,深入开展锈蚀钢筋再生混凝土框架的抗震性能研究,本文对相关内容进行以下研究:1.考虑再生粗骨料取代率(0、50%、100%)、再生混凝土配制工艺(
学位
随着经济规模扩大,城市物流发展加快,科学规划物流配送具有重要意义。多行程配送模式允许车辆在配送中心和配送点间多次往返,在提高服务效率、降低遣车成本等方面占有明显优势。目前,多行程路径优化研究主要集中于稳定环境中进行单独送货或集货,在日益复杂的配送环境中,如何增强配送方式灵活性和提高服务水平越来越受到企业的重视。因此,本文研究考虑不确定需求、同时取送货及配送服务的多行程路径集成优化,具有较强的理论和
学位
随着经济社会的快速发展和人类活动范围的不断扩大,各类突发事件频繁发生。据国家预警信息发布中心2019预警信息年度报告显示,全国预警发布工作机构2019年共发布270256条突发事件预警信息,其中福建、河南、云南的预警数量分别为2.2万条、1.9万条和1.7万条,其中影响较大的突发事件有江苏响水“3.21”特别重大爆炸事故、四川凉山“3.30”火灾事故、四川宜宾“6.17”地震、“3.22”湖南常长
学位
由于移动互联网技术、第三方应用(Apps)的拓展进几年的迅速发展,电子产品开始充斥在生活的每一个角落。在5G技术的推动下,传统教育产业正在不断被革新,这引发了作者对未来的儿童教育方式有了更多的思考。不论未来职业选择如何,满足自我基本生活的需要,是维持人正常生存的重要条件。在经济高速发展的国情下,国民的财务处理水平却进步缓慢,对儿童财务教育的关注度明显不足。儿童在漫长的学龄教育中,不仅要学会课本上的
学位
我国道路工程建设发展迅速,对优质道路材料的需求紧迫。我国也是世界钢铁产量第一大国,钢渣作为钢铁冶炼的主要副产品,产量巨大,不仅占据大面积的土地,也会导致生态环境遭受污染。钢渣的物理力学特性与轧制石料相近,质地坚硬,表面粗糙,棱角丰富,耐磨性好等都是钢渣固有优点,因此钢渣具有代替天然石料做沥青混合料集料的潜能。为了研究福建地区钢渣作为沥青路面集料的可行性,本文针对福建三钢集团生产的钢渣开展了一系列研
学位
汽车数量的大规模增加,带来方便的同时,也带来了能源短缺和环境污染问题。电动汽车由于续航里程短,电池成本高在短时间仍难以完全取代燃油车。柴油机热效率高、油耗低在工程中广泛运用。可变涡流控制技术作为发动机节能环保技术的一种,在优化柴油机燃烧,提升动力性能中扮演着重要角色。本文以实验室ISDE230型柴油机为研究对象。通过对进气管道改进设计,开发新的可变涡流控制系统,并和常规进气方式的发动机进行比较,探
学位