基于聚吡咯修饰氮硼掺杂石墨烯气凝胶的全固态电容器的制备与研究

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与传统的电池和电容器相比,超级电容器作为一种新型的储能器件,具有能量密度高、充放电速率快、循环寿命长等特点。高性能电极材料是影响超级电容器储能性的关键因素,采用简单低成本的方法制备出储能性能优异的超级电容器电极材料具有重要意义。本文采用一步水热、自然干燥方法,制备了一种轻型、无污染、高性能的氮硼掺杂石墨烯气凝胶(NBGA,nitrogen-boron-doped graphene aerogel),为了研究硼元素掺杂对材料储能性能的影响,制备出硼元素含量不同的电极材料NBxGA,并采用循环伏安、恒电流充放电、交流阻抗法测试了NBxGA的储能特性。结果表明,硼元素掺杂量的不同显著影响了石墨烯气凝胶的储能性能,储能性能最优的电极在1 A/g电流密度下比电容可达143.3F/g。为了进一步提高材料储能性能,对制备的NBGA进行了赝电容复合。先通过一种分子自组装的方法,将共轭分子态台盼蓝作为掺杂剂和交联剂,低温原位聚合制备出台盼蓝调控聚吡咯水凝胶(PPy-Tb,polypyrrole-trypan blue),使PPy-Tb包覆于NBGA片层表面,得到了复合材料NBGA@PPy-Tb,并进一步研究NBGA不同含量配比对复合电极储能性能的影响。采用扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、拉曼光谱以及傅里叶变换红外光谱对其微观结构进行表征。通过将赝电容的氧化还原反应嵌入在以双电层电容为骨架的微反应区,复合材料表现出优异的电化学储能性能,在1A/g下比电容为566F/g,相比于NBGA的143.3F/g以及PPy-Tb的209F/g,复合电极的储能性得到明显提高。为进一步探讨制备电极的实际储能效果,将其组装成全固态NBGA//NBGA、NBGA@PPy-Tb//NBGA@PPy-Tb、NBGA@PPy-Tb//PPy-Tb三种超级电容器,并进行CV、GCD、EIS测试以及电容行为贡献、库伦效率等分析。其中,非对称器件NBGA@PPy-Tb//PPy-Tb具有最高的比电容,在1A/g电流密度下器件比电容可达116.4F/g,经过3000次循环充放电后仍保有80.8%的初始电容值。在此基础上,通过将NBGA@PPy-Tb//PPy-Tb器件进行串联驱动LED灯测试,所制备的器件能满足在日常电压下的储能供电的要求,说明了NBGA@PPy-Tb复合电极材料及其组装器件在储能领域的巨大潜力。
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