【摘 要】
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微生物污染威胁着人类的健康,是当今世界面临的最大挑战之一。传统的抗菌策略主要基于抗生素药物的治疗,然而该类药物的过度使用,已产生严重的细菌耐药性问题。因此,开发不依赖于抗生素的新型抗菌材料刻不容缓。此外,随着我国碳达峰、碳中和生态文明建设发展布局,新材料的开发需要将可持续发展理念纳入其中。由于纤维素作为地球上含量最丰富的生物质资源,具有可再生、可生物降解、生物相容性、良好机械强度、低密度以及价格低
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微生物污染威胁着人类的健康,是当今世界面临的最大挑战之一。传统的抗菌策略主要基于抗生素药物的治疗,然而该类药物的过度使用,已产生严重的细菌耐药性问题。因此,开发不依赖于抗生素的新型抗菌材料刻不容缓。此外,随着我国碳达峰、碳中和生态文明建设发展布局,新材料的开发需要将可持续发展理念纳入其中。由于纤维素作为地球上含量最丰富的生物质资源,具有可再生、可生物降解、生物相容性、良好机械强度、低密度以及价格低廉等特点,是作为构筑新型抗菌材料的良好选择。然而由于其缺乏抗菌性,直接将其应用在医用卫生领域的研究十分稀少。利用抗菌试剂进行功能化改性是其应用的关键。离子液体是一类有机阳离子与有机或无机阴离子组成的熔融盐,作为一种先进的功能材料,其优异的结构可调性,使它广泛应用于抗菌、催化、合成化学和电化学等领域。特别是季铵盐型离子液体内在的抗菌性和结构可调性,能够成为构筑高效抗菌材料的新型改性试剂。本文以构筑高抗菌活性、良好生物相容性、成本低廉的“绿色”抗菌材料为目标,通过设计、合成一系列新型的季铵盐型离子液体抗菌改性剂,并利用接枝聚合方法,制备了基材为纤维素的新型抗菌材料。在研究过程中,着重探索离子液体结构对纤维素抗菌材料抗菌性和生物相容性的影响,并在此基础上研究可能的抗菌机制。其具体工作如下:（1）设计、合成新型的二甲基-辛基-4-乙烯基苄基氯化铵（VAC）离子液体抗菌剂,以纸为载体,先后利用基于 N,N’-羰基二咪唑（N,N’-carbonyldiimidazole,CDI）的氢酯化反应和可逆加成-断裂链转移聚合（RAFT）反应,获得了高抗菌活性的纸基抗菌材料。研究结果表明,通过增加纸基表面离子液体VAC的接枝率,可以有效增强纸基抗菌材料的抗菌效果。当接枝率为26.12%时,其抑菌率可达91.40%。此外,通过采用基于CDI的氢酯化方法,实现了在温和条件下对纸张的改性,保护了纸基的机械性能,有利于其用于医疗器械、食品包装等领域。（2）考虑到单一抗菌模式的医用敷料,已难以满足现今复杂医用环境,且目前多模式抗菌材料的制备技术并不适用于纤维素抗菌材料的构筑。本文首次设计、合成了同时具备光热效应和季铵盐杀菌能力的离子液体改性剂（IL/Fe（Ⅲ））,并通过简单的接枝聚合反应,实现了多抗菌模式的纤维素水凝胶（CH-CTA-PIL/Fe（Ⅲ））的构筑。研究结果表明,CH-CTA-PIL/Fe（Ⅲ）具有优异的光热性能,在近红外光辐照10 min内温度可升高36.5℃。同时,由于纤维素基质的使用,该材料也展现了极低的细胞毒性和溶血率。另外,抗菌实验研究表明,与单一季铵盐杀菌原理的纤维抗菌材料相比,本文所制备的多模式抗菌纤维素水凝胶展现出明显更强的抗菌活性,对革兰氏阴性菌和阳性菌的抗菌率均超过99%。最终,将所制备水凝胶用于动物伤口愈合实验,结果表明多模式抗菌纤维素水凝胶的应用能够更好的加速创口愈合,证明了其作为医用敷料的良好潜力。（3）为了进一步探索和优化多抗菌模式纤维素水凝胶的抗菌性和生物相容性,并拓展兼具光热治疗和季铵盐杀菌能力的离子液体改性剂的种类。本文率先设计、合成了基于铜、镍金属配位结构的离子液体抗菌剂（IL/Cu和IL/Ni）,并通过简单的接枝聚合反应,实现了新型多模式抗菌纤维素水凝胶的简便构筑（CH-CTA-PIL/Cu和CH-CTA-PIL/Ni）。研究结果表明,CH-CTA-PIL/Cu和CH-CTA-PIL/Ni均具有光热性能,在优化条件下,它们在近红外激光辐照下10 min后温度分别可升高27.5℃和26.4℃,并且上述两种材料经过5次光热循环后,依然具有稳定的光热效果。此外,抗菌实验研究结果显示,CH-CTA-PIL/Cu和CH-CTA-PIL/Ni均对革兰氏阴性菌和革兰氏阳性菌均有良好的抗菌作用,其中CH-CTA-PIL/Cu的抗菌率均超过96%,而CH-CTA-PIL/Ni-3的抗菌率则均超过99%。另外,细胞毒性实验结果证明,两种基于纤维素的水凝胶具有良好的生物相容性。因此,上述研究为设计、合成高效纤维素基医用敷料提供了新的思路,对在可持续发展要求下高性能医用抗菌材料的推动具有积极意义。
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