【摘 要】
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高效选择性光氧化是一种获得复杂有机氧化产物的简单途径,可有效将太阳能转化为化学能进行储存,为实现能源的可持续利用提供了支撑。在光氧化领域,高效利用太阳能的关键之一
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高效选择性光氧化是一种获得复杂有机氧化产物的简单途径,可有效将太阳能转化为化学能进行储存,为实现能源的可持续利用提供了支撑。在光氧化领域,高效利用太阳能的关键之一就在于设计、合成高效的光催化剂。掺杂金属原子(包括一些重原子)的碳量子点(CQDs)往往容易发生荧光猝灭现象,而且易潮解团聚,不易保存。本论文在课题组之前金属掺杂CQDs的研究基础上,仅考虑不同前驱体——Na2[EDTA]和Na2[PDTA](结构相似、碳原子数不同)所制备的无重原子的CQDs对光氧化效果的影响。结果发现,由碳原子数多的Na2[PDTA]所制备的P-350石墨化程度更高,电子传输能力更强,其电子接收能力和电子给出能力相比于E-350分别提升1.25倍和1.28倍,并且在1,4-二氢吡啶(1,4-DHP)的光氧化中也显示出高效的催化性能,90 min时1,4-DHP的转化率达到98.02%。然而,相比于均相催化剂(CQDs),非均相催化剂更有利于循环使用,产物也更容易分离。近年来,利用单线态氧光敏剂敏化产生单线态氧(1O2),在多种光氧化有机合成反应中具有广泛的应用。研究发现,具有共轭结构的石墨相氮化碳(g-C3N4)作为非均相催化剂在光氧化方面具有较大潜力,但是它敏化1O2的能力较差。鉴于g-C3N4系间窜跃(ISC)过程的不足,提出以下两种改性方法:一种是引入无重原子、具有高ISC效率的有机分子——3,3’,4,4’-二苯甲酮四甲酸二酐(BTDA)作为自旋转换器,降低单重态-三重态之间的能隙差(ΔEST),促进ISC过程,增强1O2的产生。另外,通过DFT理论计算和实验验证,配体(蜜勒胺)与自旋转换器的能级匹配,也有利于促进ISC过程。在1,5-二羟基萘(1,5-DHN)的光氧化反应中,CN-T显示出优异的光氧化性能,60 min时产物胡桃醌的最高产率可达71.8%,是均相环金属PtII配合物(53.6%)的1.34倍。另一种是利用三重态诱导剂——1-芘甲酸(PCA)作为三重态受体分子,将g-C3N4材料内部三重态激子引入到催化体系中。时间分辨荧光光谱证明,结合的PCA可作为三重态激子的转移媒介促进ISC过程并因此增强1O2的产生。在尿酸(UA)的光氧化反应中,pg-C3N4/PCA显示出优异的光氧化性能,60 min时UA转化率可达91.32%。
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