AlN-BN复合材料的制备及其介电和热导性能研究

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氮化铝(AlN)陶瓷具有高热导率、高绝缘性、低介电常数和介电损耗等优异的综合性能,是极具应用前景的微波透波材料。六方氮化硼(h-BN)陶瓷具有优异的介电性能、良好的机械加工性能、良好的抗热震性能。因此,AlN和h-BN材料的复合可获得介电、热导和力学性能等综合性能优异的介电复合材料。本论文围绕着AlN-BN复合材料的介电和热导性能的改善,以氮化铝(AlN)和氮化硼(h-BN)为原料,采用热压法(HP)及放电等离子烧结(SPS)两种方法制备AlN-BN复合陶瓷材料。研究了CaF2、Y2O3、CaF2-Y2O3不同烧结助剂体系及含量、烧结温度、保温时间、原料配比条件下的AlN-BN复合材料的烧结过程、烧结体微观结构和性能。以SPS制备AlN-BN复合材料的研究表明:烧结温度的升高促进了AlN-BN复合材料烧结体的致密化和晶粒的生长,增大了复合陶瓷的介电常数,降低了介电损耗。BN含量的增加降低了AlN-BN复合材料的致密度、介电常数和热导率,增加了介电损耗值,对改善介电性能不利。1700℃下烧结并保温5min,可制备出1MHz下的介电常数和损耗分别为:7.15和6.31×10-4,热导率为58.1W·m-11·K-1的85wt.%AlN-15wt.%BN复合陶瓷。添加CaF2和Y2O3助剂促进了复合材料的致密化和热导率的增加,但恶化了材料的介电性能。添加4wt.%Y2O3在1800℃下可制备出热导率为90.1 W·m-1·K-1的85wt.%AlN-15wt.%BN复合陶瓷。添加3wt.%的CaF2,1800℃烧结可制备出相对密度大于98.15%,热导率为78.7 W·m-1·K-1的85wt.%AlN-15wt.%BN复合陶瓷。采用热压方法制备AlN-BN复合材料的研究表明:随CaF2含量的增加,复合材料的密度、热导率、介电常数增加,介电损耗降低。升高烧结温度促进了AlN-BN复合陶瓷的致密化和热导率的提高,降低了介电常数和损耗,对改善介电性能有利。添加3wt.%的CaF2,烧结温度为1850℃,可制备出相对密度大于98.5%,1MHz下介电常数和损耗分别为:7.53、6.36×10-4,热导率为110 W·m-1·K-1的85wt.%AlN-15wt.%BN复合陶瓷。Y2O3的添加增大了复合材料的热导率,但对介电性能不利。CaF2-Y2O3复合助烧剂中Y2O3含量的增加,促进了AlN-BN复合材料的密度、热导率和介电常数增加,延长保温时间增加了复合材料的密度和热导率,降低了介电常数和损耗,改善了介电性能。BN含量的增加降低了复合材料的密度和热导率,但介电损耗明显增加,不利于材料介电性能的改善。添加3wt.%CaF2-3wt.%Y2O3复合烧结助剂,1850℃热压烧结并保温3h,可制备出1MHz下介电常数和损耗分别为:7.66、7.31×10-4,热导率为132.7 W·m-1·K-1的85wt.%A1N-15wt.%BN复合陶瓷。通过对试样的XRD、TG/DSC、SEM、TEM/EDX分析,研究了不同助剂的作用机理。烧结过程中引入CaF2形成的液相促进了试样的致密化,并在烧结后期及保温过程中分解挥发,净化试样晶界。单独添加Y2O3,烧结过程中形成的Y-Al-O化合物在冷却后以第二相的形式沉积于试样的晶界。复合助剂CaF2-Y2O3会在烧结过程中形成Y-Ca-Al-O-N的液相促进烧结致密化和净化AlN晶格,在烧结后期及保温阶段Y-Ca-Al-O化合物分解挥发,其中的Ca和Y元素挥发明显,试样晶界得到净化,优化了AlN-BN复合材料的介电、热导及其综合性能。
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