【摘 要】
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随着工业化的发展,全球环境污染和能源危机日益严重。有机污染物对人类和其他生物的健康构成严重威胁。去除环境中的有机污染物,开发新型绿色、高效的能源已成为全球性的挑战。光催化技术具有工艺简单、效率高、降解彻底、无二次污染等特点,在有机污染物的降解中得到了广泛的应用。但以Ti O2为代表的单一光催化剂存在光利用率低、光生载流子重组率高的缺点。Zn Cd S是一种三元金属化合物,它具有合适的带隙能、稳定性
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随着工业化的发展,全球环境污染和能源危机日益严重。有机污染物对人类和其他生物的健康构成严重威胁。去除环境中的有机污染物,开发新型绿色、高效的能源已成为全球性的挑战。光催化技术具有工艺简单、效率高、降解彻底、无二次污染等特点,在有机污染物的降解中得到了广泛的应用。但以Ti O2为代表的单一光催化剂存在光利用率低、光生载流子重组率高的缺点。Zn Cd S是一种三元金属化合物,它具有合适的带隙能、稳定性好、良好的氧化还原能力、成本低等优点。在光催化降解污染物、光催化分解水产氢等领域有着广阔的应用前景。但是,它仍存在着光利用率低、光生电子-空穴对复合较快等缺陷。本文研究了两种对Zn Cd S的改性方法,提高Zn Cd S的光催化降解污染物以及光催化分解水产氢活性。本文的具体工作如下:以乙酸镁、钛酸四丁酯、乙酸锌、乙酸镉、硫化钠等为原料,通过水热法和室温共沉淀法制备了Mg Ti2O5/Zn Cd S复合光催化剂。以甲基橙为目标污染物,对所制备的光催化剂进行了光催化降解活性评价。结果显示,Mg Ti2O5/Zn Cd S复合光催化剂的降解活性明显高于纯Zn Cd S光催化材料,当Mg Ti2O5的复合比例为15%时,光催化降解效率达到最高,90min的降解率为93%,是纯Zn Cd S的1.55倍。而纯Mg Ti2O5在可见光下几乎没有降解活性。进一步,通过一系列测试方法,对样品的形貌、结构、电化学性质进行了表征分析,初步明确了Mg Ti2O5/Zn Cd S复合光催化剂降解甲基橙的反应机制。主要是由于在Mg Ti2O5和Zn Cd S界面处Z-scheme型异质结,实现了电子和空穴高效分离和快速迁移,这种结构使光生载流子分离效率明显提高,迁移到界面处空穴大大增多,从而对甲基橙表现出高效的氧化能力。以腺嘌呤、磷钼酸为原料,通过水热法和高温固相反应制备了Mo2C,通过水热法制备了Zn Cd S以及Mo2C/Zn Cd S光催化材料。光催化分解水析氢实验表明,经Mo2C修饰后的Zn Cd S的光催化产氢效率明显提高,当Mo2C的加入量为5%时,Mo2C/Zn Cd S的光催化析氢速率达到最高,为5.26 mmol·g-1·h-1,是纯Zn Cd S的4.35倍。通过对所制备样品的形貌、结构、电化学性质、功函等表征测试,初步明确了Zn Cd S光催化活性提高的机理。一方面,由于Mo2C具有类似金属特性,且其具有较大的功函,当其与Zn Cd S接触时,由于功函差存在,会导致Zn Cd S内的光生电子向Mo2C流动,进而产生内建电场。在该电场的存在下,Zn Cd S的光生电子空穴可以有效的分离,并且传输至Mo2C。另一方面,由于Mo2C具有类金属性和较高的导电性,传输至界面的电子可以快速流动到表面参与反应。同时,由于Mo2C具有较低的析氢过电位,表面电子可以快速与氢离子反应析出氢气,从而实现了高效的光催化析氢。
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