低价铁活化分子氧降解典型有机污染物的研究

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随着社会经济快速发展,工业化程度不断提高,人类生活水平和生活质量不断提升,伴随而来的是日益严峻的环境问题。人类对资源的不合理开发与利用,造成了环境污染和自然资源与生态环境的破坏,直接威胁着人类健康和子孙后代的生存。当前,中国环境问题以水环境污染问题尤为注目。水与人类息息相关,人类的生活、生产离不开水,为此,各国环境工作者致力于水环境修复,发展了各种水处理技术。传统水处理技术在一定程度上改善了水环境的质量,但是仍然存在能耗高、经济性差、处理效果不理想等问题。高级氧化技术作为一种有效处理难降解有机污染物技术,倍受国内外环境工作者重视。高级氧化技术可通过活化空气中大量存在的、廉价的O2产生活性强的活性氧物种,将有机污染物氧化成微毒或无毒物质,甚至最终矿化生成CO2和H2O。本文中,我们首先建立了亚铁离子和维生素C (Fe2+/Vc)活化氧体系,发现该体系中RhB降解效率较单一亚铁离子活化氧体系(Fe2+)有显著增强。我们进一步研究了Fe2+/Vc活化氧体系反应机理以及Vc在整个体系中的作用机制。研究表明Vc能够利用其络合性及还原性促进Fe2+/Fe3+循环,从而大大加强了Fe2+Vc体系活化分子氧降解RhB能力。其次,本文可控制备了核壳结构Fe@Fe2O3纳米线材料,并研究了核壳结构Fe@Fe2O3纳米线材料结构依赖活化分子氧降解4-CP性能。结果表明,核壳结构Fe@Fe2O3纳米线氧化降解4-CP效率决定于表面氧化层厚度和表面结合二价铁含量。老化时间延长后氧化层变厚就会阻碍铁核上电子传输,从而减弱了两电子活化分子氧效率,但同时氧化层上形成更多表面结合二价铁有利于单电子活化分子氧过程。本文还研究了4-CP降解过程中总有机碳变化及分析了氧化降解4-CP过程中产生的中间体,提出了核壳结构Fe@Fe2O3纳米线氧化降解4-CP机理。本论文深化了纳米零价铁和亚铁离子活化分子氧机制,为低价铁污染控制技术应用于工程实践提供了理论支持。
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