【摘 要】
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质子交换膜燃料电池是一种高效清洁的电化学能源转换装置,是未来可持续能源发展的重要组成部分。但是燃料电池的大规模商业应用一直受限于Pt电催化剂。在阳极侧,由于氢气,特别是来源丰富且廉价的重整氢气,因含痕量的CO等杂质会导致Pt催化剂严重中毒而失活。数十年来,电催化剂的抗毒化一直是研究者致力克服的世界性难题。在阴极测,目前所用的Pt/C催化剂由于受到碳载体在燃料电池强酸性、高湿度、高氧含量的运行环境中
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质子交换膜燃料电池是一种高效清洁的电化学能源转换装置,是未来可持续能源发展的重要组成部分。但是燃料电池的大规模商业应用一直受限于Pt电催化剂。在阳极侧,由于氢气,特别是来源丰富且廉价的重整氢气,因含痕量的CO等杂质会导致Pt催化剂严重中毒而失活。数十年来,电催化剂的抗毒化一直是研究者致力克服的世界性难题。在阴极测,目前所用的Pt/C催化剂由于受到碳载体在燃料电池强酸性、高湿度、高氧含量的运行环境中氧化腐蚀,加速Pt纳米粒子团聚和催化层水淹,降低催化活性和传质性能,使得催化剂难以满足燃料电池长期工作的稳定性要求。在本文中,基于界面调控发展催化剂的设计新思路,我们发展了通过构建金属-氧化物界面,从而提高阳极抗CO毒化性能;利用贵金属和WC载体的强相互作用力,将活性位点锚定在不易腐蚀的载体上,从而提高阴极催化剂的稳定性。取得的主要研究结果如下:1.通过水热法在商业PtRu/C催化剂表面包覆MoO2,构筑PtRu-MoO2界面。在不太影响PtRu/C催化剂HOR活性的前提下,显著提高了对CO耐受性:在1%CO/H2气氛下,于0.1 V（RHE）恒电位进行测试2小时后,仍然保留约85%的初始活性,是未修饰的PtRu/C的3.7倍。将MoO2修饰层替换为电化学性质惰性的SiO2后,依然具有良好的抗毒化性能,表明该氧化物阻隔层的抗毒化设计策略具有一定的通用性。氧化物阻隔层能同时影响CO扩散动力学以及吸附热力学平衡,但竞争吸附所导致的热力学吸附平衡对抗毒化作用起主导作用。2.以商业碳化钨（WC）纳米粒子为载体,采用微波间歇还原法成功制备了粒径约5nm的Pt/WC催化剂。该催化剂表现出很高的稳定性,经过10000周电位扫描加速耐久性测试后,Pt的电化学活性面积仅衰减6.11%,质量活性衰减8%。在保持高稳定性的同时还具有略高于商业Pt/C的催化性能,在0.9 V下,Pt/WC催化剂面积活性为0.29 mA cm-2,质量活性为0.18 A mg Pt-1,分别是商业Pt/C的1.45倍和1.1倍。
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