【摘 要】
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细胞内过氧化氢（H2O2）与肿瘤的发生和转移关系密切,精准测定细胞体系H2O2含量对肿瘤的预防和诊断具有重要意义。微电极凭借尺寸小和响应迅速等优点,为细胞的电分析研究提供了强有力的工具。研究表明,在微电极表面构筑具有高表面积和高导电性的碳纳米管（Carbon nanotubes,CNTs）阵列结构可提高微电极的传感性能。基于此,本文采用金属修饰和元素掺杂策略构建了两种金属-碳纳米管阵列修饰的柔性微
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细胞内过氧化氢（H2O2）与肿瘤的发生和转移关系密切,精准测定细胞体系H2O2含量对肿瘤的预防和诊断具有重要意义。微电极凭借尺寸小和响应迅速等优点,为细胞的电分析研究提供了强有力的工具。研究表明,在微电极表面构筑具有高表面积和高导电性的碳纳米管（Carbon nanotubes,CNTs）阵列结构可提高微电极的传感性能。基于此,本文采用金属修饰和元素掺杂策略构建了两种金属-碳纳米管阵列修饰的柔性微电极,探索其在实时电化学检测活细胞释放H2O2中的应用。主要研究内容如下:（1）采用单金属修饰和单元素掺杂策略制备高催化活性CNTs阵列。以Fe OOH阵列为金属催化剂模板,通过化学气相沉积法制备了氮掺杂碳纳米管封装铁-碳化铁纳米颗粒/碳纤维（Fe-Fe3C@NCNTs/CF）微电极。由于Fe-Fe3C和氮掺杂碳的良好催化活性,并且NCNTs阵列促使活性位点充分暴露,Fe-Fe3C@NCNTs/CF展现出优异的类过氧化物酶活性和H2O2电催化还原性能。该微电极构建的H2O2电化学传感器的线性范围为0.5～6 400μM、灵敏度为628μA cm-2 m M-1、检出限为0.26μM,可用于原位检测人结肠癌细胞HCT116、SW48和结肠细胞NCM460释放的H2O2。（2）采用双金属修饰和双元素掺杂策略构建更高活性的CNTs阵列。通过喷墨打印和化学气相沉积法制备了三种过渡金属纳米颗粒嵌入硼氮共掺杂碳纳米管/碳纤维（M@BNCNTs/CF,M=Co,Fe,Ni）微电极;再以浸渍还原法在Co@BNCNTs/CF上负载Pt纳米颗粒（Pt-Co@BNCNTs/CF）,Pt的引入使Pt-Co@BNCNTs/CF具有类过氧化物酶活性,并提高了微电极的灵敏度和选择性。由于Pt、Co纳米颗粒和BNCNTs组成了丰富的活性位点,并且BNCNTs阵列有利于活性位点充分暴露,Pt-Co@BNCNTs/CF对H2O2检测性能优异,线性范围为0.5～9 400μM、灵敏度为1 679μA cm-2 m M-1、检出限为0.19μM,还展现出良好的选择性、重现性和稳定性。该微电极成功应用于检测人结肠癌细胞HCT116、SW48和结肠细胞NCM460释放的H2O2。
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