【摘 要】
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随着工业的快速发展,环境问题日趋严重,水质污染是影响全球经济发展的重要问题,也是当前研究的热点问题。光催化技术是一种用于污染物降解的“绿色”技术,可以直接利用太阳光,无二次污染,在水质净化和环境修复方面具有很大的潜力。但是传统光催化剂如TiO2、ZnO的光吸收范围有限,对太阳光的利用率较低,严重限制了其实际应用。近年来,铋系光催化剂,如BiVO4、Bi2O3和BiOX(X=Cl、Br、I)已经被广
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随着工业的快速发展,环境问题日趋严重,水质污染是影响全球经济发展的重要问题,也是当前研究的热点问题。光催化技术是一种用于污染物降解的“绿色”技术,可以直接利用太阳光,无二次污染,在水质净化和环境修复方面具有很大的潜力。但是传统光催化剂如TiO2、ZnO的光吸收范围有限,对太阳光的利用率较低,严重限制了其实际应用。近年来,铋系光催化剂,如BiVO4、Bi2O3和BiOX(X=Cl、Br、I)已经被广泛应用于污水处理领域。其中,BiOBr具有适中的禁带宽度、较高的氧化能力和间接带隙结构,受到了研究学者们的广泛关注。然而,BiOBr面临着量子效率低、光吸收范围窄等缺陷,其在实际中的应用也被严重限制。基于BiOBr存在的以上问题,本论文成功设计并制备了三种BiOBr基复合光催化剂,显著提升了 BiOBr对污染物降解的可见光催化活性及稳定性。主要内容如下:(1)采用水热-沉淀法成功制备了不同Ag3PO4含量的Ag3PO4/RGO/BiOBr复合光催化材料。利用XRD、FTIR、XPS、SEM、TEM和BET等表征手段分析了样品的晶体结构、元素价态、微观形貌和比表面积,并通过降解MB溶液来考察GO和Ag3PO4的含量对光催化活性的影响,当样品中Ag3PO4,BiOBr,GO的质量比为1.5:1:0.08时,复合材料展现出最高的催化活性,降解率为96.75%。同时,制备的Ag3PO4/RGO/BiOBr复合材料在3次循环使用后,降解率仍能达到90%以上。从PL图谱、瞬态光电流响应谱和EIS奈奎斯特图分析可以得出,复合光催化剂中光生载流子的快速分离和转移是其光催化性能提升的主要原因;由UV-vis DRS光谱分析及自由基捕获实验结果,推导出了一种适合Ag3PO4/RGO/BiOBr催化体系的电荷转移及染料降解机理,其中RGO作为电子介质极大地促进光生电子-空穴对的分离和转移,提高了复合光催化剂的催化活性。(2)利用简单水热法和原位沉淀法成功地制备了 SnS2/RGO/BiOBr三元复合光催化剂。利用XRD、XPS、SEM、TEM和EDS等表征手段对制备的样品催化剂进行了分析,并在可见光条件下降解MB和NFX来研究了 SnS2/RGO/BiOBr三元复合光催化剂的光催化活性。与BiOBr单体相比,三元复合光催化剂表现出更高的催化活性,其对MB(20 mg/L)的降解率达99.15%(30 min),光照60 min后对NFX(10 mg/L)的降解率为81.6%,且该复合材料在循环使用3次后仍然具有较高的降解活性。PL光谱和光电化学测试结果表明,SnS2/RGO/BiOBr复合材料中光生载流子的分离和转移效率较高;通过UV-vis DRS谱图、M-S曲线和自由基捕获实验结果分析,推测出了一种适合该体系的Z型电子转移机制;复合材料光催化活性的提高可归因于异质结结构拓宽了可见光吸收范围,利于光生载流子的传输,抑制了光生电子-空穴对的复合。(3)采用水热法成功地设计合成了一种双Z型PANI/BiOBr/ZnFe2O4复合光催化剂,利用一系列表征手段对该催化剂的晶体结构、表面形貌及化学组成进行了分析。制备的不同PANI含量PANI/BiOBr/ZnFe2O4复合光催化剂具有更高的光催化降解RhB(20 mg/L)和还原NB(5 mg/L)性能,7%PANI/BiOBr/ZnFe2O4对RhB的降解率和NB的催化还原率分别为99.26%和87.1%。此外,循环实验的结果表明了 PANI/BiOBr/ZnFe2O4复合材料的高稳定性和可重用性,并且该三元复合光催化剂对其他污染物,如亚甲基蓝、甲基橙、双酚A和诺氟沙星也表现出了较好的催化活性。由PL光谱和电化学阻抗图谱分析可以发现其电子-空穴对的分离效率大大提高,进而增强了光催化活性;根据UV-vis DRS光谱和M-S曲线分析,BiOBr、PANI和ZnFe2O4的VB值分别为3.08 V、1.48 V和0.99 V,CB值分别为0.30 V、-0.49 V和-0.9 V;再结合自由基捕获实验发现反应过程中的主要活性物种为·O2-和h+,由能带结构分析推导出了一种适合PANI/BiOBr/ZnFe2O4复合材料催化体系的双Z型光催化降解机理,其中PANI扮演着光催化剂和电子媒介的双重角色。
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