生物质及其平台化合物的催化转化研究

来源 :西北民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yjf11230301
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经济的迅速发展,加快了化石资源的消耗速度,导致严重的环境污染和资源短缺问题。风能、水能、太阳能和生物质能是重要的可再生资源,其中生物质是唯一碳基础的可再生资源。因此,在相对温和的条件下,高选择性地催化生物质及其平台分子转化为高附加值化学品是缓解日趋匮乏的化石资源,获取化工中间体的重要手段。针对生物质资源的可再生特征,本论文以生物质及其平台化合物为原料,主要进行了如下工作:(1)设计合成了不同种类的双阴离子共存于一体的功能化离子液体,实现了纤维二糖以及低结晶度纤维素的有效转化,并对功能化离子液体进行了NMR、MS、FI-TR、TGA等表征。在优化条件下,纤维二糖经正丁醇一次转化,纤维二糖转化率为99.1%,丁基葡萄糖苷选择性达到99.0%;结晶度85%的纤维素经120 h球磨后,经正丁醇一次转化,低结晶度的纤维素转化率达到90.4%,丁基葡萄糖苷选择性为99.2%。这种双阴离子共存于一体的功能化离子液体不仅具有高的催化活性,而且易于分离、重复使用。同时研究了纤维二糖到烷基葡萄糖苷的转化过程。结果表明,在0.10 g纤维二糖、0.02 g催化剂、5 mL正丁醇、95℃条件下反应时间4 h,纤维二糖的转化率可以达到99%,相应的烷基葡萄糖苷收率达到了95%以上。值得注意的是,对纤维素进行球磨处理,球磨时间越长,转化率越高。(2)系统研究了生物质平台化合物苯甲醇催化脱氢制苯甲醛的转化过程。对催化剂种类、用量以及反应条件进行了系统的筛选,结果表明:以Fe(NO33·9H2O作为催化剂、在180℃下反应3 h,苯甲醇的转化率可以达到90%以上,相应的苯甲醛收率也可以达到90%以上;催化体系的底物普适性研究结果表明:该催化体系对不同结构和种类的醇脱氢制醛都表现出良好的催化活性,其中对芳香醇的活性要高于脂肪醇的活性。
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