【摘 要】
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锂离子电池因其能量密度高、循环寿命长和携带便利等优点而成为目前应用最为广泛的新型储能器件。然而,传统的锂离子电池负极材料石墨由于理论比容量较低,已无法满足高性能储能设备的需求。纤维素是自然界中分布最广的天然高分子材料,其独特的结构和优异的理化性质受到科研人员的广泛关注,以纤维素为前驱体构建高性能的锂离子电池碳负极材料逐渐成为储能领域的研究热点。本论文以纤维素为前驱体,通过氮掺杂和结构调控策略分别构
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锂离子电池因其能量密度高、循环寿命长和携带便利等优点而成为目前应用最为广泛的新型储能器件。然而,传统的锂离子电池负极材料石墨由于理论比容量较低,已无法满足高性能储能设备的需求。纤维素是自然界中分布最广的天然高分子材料,其独特的结构和优异的理化性质受到科研人员的广泛关注,以纤维素为前驱体构建高性能的锂离子电池碳负极材料逐渐成为储能领域的研究热点。本论文以纤维素为前驱体,通过氮掺杂和结构调控策略分别构筑了分级多孔结构的微晶纤维素(Microcrystalline Cellulose,MCC)衍生碳材料和核壳结构的纤维素纳米晶/聚苯胺(Cellulose Nano Crystals/Polyaniline,CNC/PANi)衍生碳材料,并研究其电化学性能。具体研究内容如下:(1)锌盐调控衍生碳材料的形貌及其对电化学性能影响研究。以MCC为碳源、三聚氰胺为氮源,分别以Zn Cl2、Zn(NO3)2、(CH3COO)2Zn和Zn5(OH)6(CO3)2为活化剂,来研究不同锌盐对衍生碳材料的形貌结构、孔径分布和电化学性能的影响。锌盐不仅可以作为造孔剂,促进分级多孔丰富缺陷结构的形成,还可以作为氮约束反应器,在热转化过程中保存含氮中间体,提高碳基材料中氮掺杂含量。研究发现,加入Zn5(OH)6(CO3)2的衍生碳材料具有最佳的电化学性能,获得了较大的比表面积(84.8 m~2g-1),实现了包括微孔、介孔和大孔均存在的分级多孔结构。得益于独特的微观结构和较高的氮掺杂量(21%),衍生碳材料在200 m A g-1下循环100次后,仍具有564 m Ah g-1的比容量。此外,该电极材料也展现出良好的循环稳定性,在1000 m A g-1下循环1300次后,依然保留258 m Ah g-1的比容量,库伦效率仍接近100%。(2)N/O共掺杂核壳结构CNC/PANi复合材料制备及其电化学性能研究。以CNC为模板、PANi为氮源、过硫酸铵(Ammonium persulphate,APS)为氧化剂,采用原位聚合法制备了N/O共掺杂核壳结构的CNC/PANi复合材料,经高温碳化后得到c-CNC/PANi复合材料,组装成锂离子电池,对电极材料的电化学性能进行了测试。研究发现,当碳化温度为700 oC、苯胺(Aniline,ANi)与CNC的质量比为3:1时,所制备的c-CNC/PANi衍生碳材料具有最优异的电化学性能,在200 m A g-1下循环100次后保留470 m Ah g-1的可逆比容量,几乎是c-CNC的两倍;此外,c-CNC/PANi电极材料也表现出较好的循环稳定性,在1000 m A g-1下循环2000次后,依然保留170 m Ah g-1的比容量,库伦效率也接近100%。c-CNC/PANi复合材料电化学性能优异的原因在于氮掺杂使碳材料引入更多的缺陷,氧掺杂改善碳材料的界面润湿性,从而为Li+的脱嵌和电子的传输提供更多的通道。
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