湿化学法制备超细钨铜和钼铜复合粉体及其烧结性能的研究

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W(Mo)-Cu复合材料具有良好的导电导热性、低的可调节的热膨胀系数等优点,被广泛应用于电触头材料、电子封装材料、热沉材料、大规模集成电路散热元件,并且在军工、航空航天等高新领域中有着良好的应用前景。为了充分发挥W(Mo)-Cu复合材料的性能优势通常要求其具有极高的致密度和均匀的微观组织,但是,由于W和Mo与Cu熔点相差大且互不相溶,采用传统的液相烧结和熔渗烧结制备的材料统统难以满足致密度和微观组织要求,因而不能充分发挥材料的潜力。对于以颗粒重排为烧结致密化主导机制的W(Mo)-Cu体系来说,原料粉体的细化、成分的均匀化可以明显改善其烧结性能。因此,采用超细W(Mo)-Cu复合粉末可以提高其烧结活性,进而获得高致密且物理、力学性能优良的W(Mo)-Cu复合材料。近年来以溶胶-凝胶法、共沉淀法等为代表的湿化学合成法,由于其制备出的粉体纯度高、粒度小、均匀性好且成本较低等优点,受到了人们重视,被广泛应用于多种纳米复合粉体的合成制备。本文采用沉淀共还原法和溶胶凝胶法两种湿化学合成工艺,分别制备了超细W-Cu和Mo-Cu复合粉末,并由此制得了具有超细晶粒的W(Mo)-Cu的烧结体,探索了获得高性能W(Mo)-Cu材料的新工艺。以偏钨酸铵和硝酸铜为原料,通过控制原料配比和体系的pH值和温度,采用沉淀法制得沉淀物,经过600℃煅烧,800℃还原最终制得W-Cu复合粉体。通过热重分析、X-ray衍射分析、透射电镜和扫描电镜观测等分别对沉淀物、煅烧粉末以及还原后所得W-Cu复合粉末进行了表征。通过扫描电镜观测了W-Cu烧结体的显微组织并对其密度和物理、力学性能进行了测定。实验中还对Cu离子含量对沉淀物及煅烧粉末相组成的影响进行了研究。对还原温度和氢气流速对还原反应速率的影响进行了研究。实验结果表明:沉淀及煅烧粉末的物相均随Cu离子含量的变化而变化,铜离子含量为26%时,煅烧产物中仅有CuWO4。还原反应速率随着还原温度和氢气流速增大而加快。通过沉淀共还原法可以制得平均粒度约为100nm,组成均匀的W-Cu超细粉末,该粉末具有良好的烧结活性,粉末成形压坯在1200℃下于H2气氛中烧结90min后相对密度可达98.15%,烧结体的抗弯强度和维氏硬度分别1010.2MPa和264HV,电导率和导热系数分别为167W/(m·K)和36.88%IACS,室温至450℃的热膨胀系数在7.0×10-6K-1~7.8×10-6K-1之间。以钼酸铵和硝酸铜为原料采用溶胶-凝胶工艺制得干凝胶,经过500℃煅烧,700℃还原后,最终制得了Cu含量为20wt%的Mo-Cu复合粉体。该Mo-Cu粉末模压成形后,于H2气氛中烧结制得Mo-Cu复合材料。通过热重分析、X-ray衍射分析、透射电镜和扫描电镜观测等分别对干凝胶、煅烧干凝胶产物,以及还原后所得Mo-Cu复合粉体进行了表征。通过扫描电镜观测了Mo-Cu烧结体的显微组织并对其密度和物理、力学性能进行了测定。实验结果表明:通过溶胶-凝胶法可以制得平均粒度约为100nm且Mo、Cu两相均匀分散的Mo-Cu超细粉末,该粉末具有良好的烧结性能,其成形压坯在1200℃下于H2气氛中烧结60min后相对密度可达99.78%,烧结体的抗弯强度和维氏硬度分别988MPa和227HV,电导率和导热系数分别为157W/(m·K)和42.56%IACS,室温至450℃的热膨胀系数在6.7×10-6K-1~7.6×10-6K-1之间。
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