人类社会与经济的快速发展需要消耗大量的能源。当前的能源结构仍以化石燃料为主,使用能源的过程中会不可避免地产生NO2等气体污染物,严重破坏环境并威胁人类健康。使用气体传感器对NO2等大气污染物进行实时监测是污染物防治的有效手段。随着气体检测技术的智能化和集成化,需要开发低功耗、高性能的气体传感器。近年来,采用新型二维材料替代传统金属氧化物用于低功耗电阻式气体传感器的制作,已成为NO2气敏领域研究的热点。能用于NO2气敏的二维材料主要有:石墨烯、黑磷、二维Te等单质二维材料,以及MoS2、MoSe2和SnS2等化合物二维材料。以上各类二维材料能以单组分形式直接用于NO2气敏传感,但是还存在灵敏度低、选择性差、稳定性差等问题,需要根据材料的结构特点进行调控改性。此外,构建二维材料构建异质结（如SnO2/rGO、SnO2/SnS2、rGO/SnS2等）是目前最常用的NO2气敏性能提升手段。但是,各种二维材料异质结的气敏性能仍有很大的提升空间。例如,金属氧化物（MOx）与石墨烯构建的异质结缺乏NO2的选择性吸附位点,而MOx与各种化合物二维材料的异质结存在界面电荷转移效率低的问题,导致灵敏度提升有限。因此,本文基于缺陷调控和异质结构建的材料结构调控策略,从增强NO2吸附与优化材料电子结构的角度出发,对有较大NO2气敏应用潜力的石墨烯和硫族二维材料及其异质结进行了合理改性与优化设计,实现了NO2气敏性能提升,并深入研究了相应的气敏性能提升机制。主要的研究工作如下:针对硫族化合物二维材料MoSe2灵敏度低的问题,采用缺陷调控的结构调控策略,进行了MoSe2中Se空位缺陷含量优化,获得了MoSe2的室温NO2灵敏度提升。通过对MoSe2进行空气中的热退火处理,实现了基于氧钝化的Se空位浓度调控。材料的功函数测试表明,Se空位的减少可以提升MoSe2的费米能级,这有助于MoSe2向亲电的NO2转移电子。因此,经过Se空位浓度调控的MoSe2,对1 ppm NO2的响应倍率是原始MoSe2的6.3倍。相应的理论计算表明,通过精确调控Se空位的浓度,可以有效利用空位对NO2的吸附作用,同时增加MoSe2向NO2转移的电荷量,从而在NO2气敏中获得更大的电阻改变,提高灵敏度。针对硫族单质二维材料Te稳定性差的问题,采用异质结构建的结构调控策略,设计了具有单质Se外壳包覆单质Te特殊结构的硫族元素Te@Se异质结,提升了Te纳米片的稳定性,为单质二维气敏材料的稳定性改善提供了新思路。采用溶液中的外延生长,在Te纳米片表面包覆与其晶体结构相同的单质Se壳层,有效避免了Te纳米片在空气中的氧化,从而提高了Te纳米片的稳定性。此外,单质Se与Te的晶体结构高度匹配,有利于二者之间的电荷转移,从而在Te@Se异质界面上生成了调制材料电阻的界面电荷层。因此,Te@Se异质结具有优于Te纳米片的NO2灵敏度,其对1 ppm NO2的响应倍率比Te纳米片提高了近4倍,还具有10 ppb的极低检测限。单质二维材料石墨烯的响应/恢复速度慢、选择性差,采用构建MOx/石墨烯异质结的结构调控策略提升了响应/恢复速度,并结合石墨烯的表面修饰促进了NO2在异质界面的吸附与富集,进一步提升了MOx/石墨烯异质结的选择性。通过对氧化石墨烯（GO）进行乙二胺（EDA）官能团修饰,在修饰过程中EDA分子与GO上的环氧基键合,同时GO被热还原为rGO。再将SnO2纳米棒生长于修饰产物EDA-rGO上,构建了SnO2/EDA-rGO异质结。相应的SnO2/EDA-rGO传感器,其室温下的响应/恢复速度和NO2选择性比未经EDA修饰的SnO2/rGO异质结有明显提升,且对1 ppm NO2的响应倍率是SnO2/rGO异质结的2.8倍。理论计算和功函数测试结果表明,EDA修饰可以同时增强SnO2/rGO异质结的化学和电子效应,两种效应的协同增强是NO2气敏性能提升的主要原因。与同族元素单质构建的异质结不同,MOx/硫族化合物二维材料异质结普遍存在晶格不匹配的问题;并且纳米材料易团聚,导致异质界面的电荷转移效率低,对化合物二维材料的NO2灵敏度提升有限。采用以石墨烯为界面电荷转移桥梁的结构调控策略,提高了MOx/硫族化合物二维材料二元异质的界面电荷转移效率,从而大幅提升了NO2灵敏度。通过在SnO2/SnS2二元异质结中引入rGO作为电荷转移的桥梁,设计了具有三明治结构的SnO2-rGO/SnS2三元异质结。气敏测试结果表明,SnO2-rGO/SnS2三元异质结传感器对10 ppm NO2的响应倍率是SnO2/SnS2二元异质结的18倍。材料功函数和瞬态光电流测试表明,rGO的界面桥接作用是提高SnO2/SnS2二元异质界面电荷转移效率的主要原因。SnO2-rGO/SnS2三元异质结传感器的综合气敏性能优异,在大气环境污染监测与室内空气质量检测中有很大的实际应用潜力。