CsPbBr3发光二极管发光层与空穴传输层的优化

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全无机钙钛矿材料作为一种近些年来兴起的新型材料,拥有着高色纯度、高载流子迁移率、带隙可调、高光致发光量子产率等一系列优异的光学和电学性质。相比于有机-无机杂化钙钛矿材料,其稳定性得到了大幅的提高,具有更广阔的应用前景。但是全无机钙钛矿往往成膜性较差,所制备的薄膜有着大量的针孔与缺陷,这大大限制了材料的使用,同时也造成了发光器件漏电流过大而降低了器件的发光效率。另外在发光二极管中普遍采用聚3,4-乙烯二氧噻吩(苯乙烯磺酸盐)(Poly3,4-ethylene dioxythiophene(styrene sulfonate),PEDOT:PSS)来作为发光二极管的空穴传输层,但是PEDOT:PSS和Cs Pb Br3之间能级势垒过大降低了空穴的注入效率,导致器件中的空穴与电子注入不平衡。这些问题都会对发光器件的性能产生不利影响。本论文主要针对以上两部分问题来展开研究:1、向CsPbBr3发光薄膜中掺杂三种不同链长的三甲基溴化铵盐,探究了其对Cs Pb Br3薄膜的影响并最终选择了适当链长的己基三甲基溴化铵(hexyltrimethylammonium bromide,HTAB)来作为Cs Pb Br3薄膜的添加剂,HTAB可以与钙钛矿之间发生路易斯酸碱反应,并将原本分散不连续的钙钛矿连接起来增加薄膜的覆盖率,还使钙钛矿的晶粒变得更小,增加了钙钛矿内部的激子结合能,薄膜的发光性能和形貌都得到了一定的改善,同时HTAB的掺杂还减小了薄膜中的缺陷态密度。初始的发光器件的亮度和外量子效率为1498 cd/m2和0.20%,通过对HTAB的掺杂浓度、薄膜退火温度等因素进行调控后,优化后的发光器件最大亮度和最高外量子效率(external quantum efficiency,EQE)达到了5588 cd/m2和1.55%。2、由于发光器件中电子的注入效率远大于空穴造成载流子复合不平衡,为了提高空穴的注入能力,将具有强氧化性的P型掺杂剂2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰基喹二甲烷(2,3,5,6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinedimethane,F4-TCNQ)添加到PEDOT:PSS中,F4-TCNQ的掺杂PEDOT:PSS的功函数增加了0.14 e V,F4-TCNQ还改善了PEDOT:PSS的电导率,提升了空穴的传输能力,同时并未对PEDOT:PSS薄膜的疏水性和透过率产生很大的影响。通过对上层钙钛矿的表征得知:F4-TCNQ对PEDOT:PSS的掺杂没有影响上层钙钛矿薄膜的生长,钙钛矿薄膜的表面形貌和光学性质都没有发生明显变化。将F4-TCNQ掺杂后PEDOT:PSS用于HTAB优化后的发光器件后,最终获得了亮度超过10000 cd/m2,外量子效率接近2%的发光二极管。本论文共包括图41幅,表7个,参考文献73篇。
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