碳纳米管负载Cu/Co/Ce复合氧化物的富氢气氛中CO催化消除反应研究

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直接利用氢能的氢气质子交换膜燃料电池由于能量转换效率高和环境友好等诸多显著优点引起人们极大的研究兴趣,而制氢技术是未来氢能经济和燃料电池推广使用的关键技术。目前工业上通过碳氢燃料处理过程制氢,主要包括重整和水汽变换反应,所制得的氢气还含有一定浓度的一氧化碳。一氧化碳会使燃料电池的铂电极中毒而导致电池无法正常工作,所以必须设法除去CO,使其含量降至100ppm以下。除了低温分离、变压吸附和选择扩散等物理方法,利用催化方法实现富氢气氛中CO选择消除主要包括CO优先氧化和CO选择甲烷化。Cu-Ce混合氧化物催化剂体系由于其低成本和对CO优先氧化反应高选择性而受到关注。研究人员进行许多努力以提高CuO-CeO2催化剂的性能,包括发展多种制备方法、掺杂其他金属和使用不同载体负载等。本文采用超声处理辅助浸渍法制备了多壁碳纳米管负载的CuO-Co3O4、 CeO2-Co3O4、Co3O4-CuO-CeO2等复合氧化物催化剂,利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和Raman光谱等分析表征了催化剂的结构性质,并详细考察了催化剂在富氢气氛中CO催化消除反应活性。对于CuO-Co3O4体系,催化剂的结构性质表明在Cu和Co氧化物以及金属氧化物与碳纳米管载体之间存在强相互作用。与单一Cu或Co催化剂相比,Cu-Co复合氧化物催化剂表现出独特的反应特性,特别是在较高反应温度下可同时结合CO优先氧化和CO甲烷化的反应途径来实现高效CO消除。当复合氧化物催化剂中Cu/Co比为1/8时活性最优,可以实现在150-250℃宽温度范围内和高反应空速(120,000ml h-1g-1)条件下富氢气氛中CO的完全消除。对于CeO-Co3O4体系,主要的活性组分是钴氧化物,同时适量Ce的加入可提高对CO-PROX反应的催化活性。对Co3O4-CuO-CeO2等体系:形成三元复合氧化物后催化剂的活性开始明显下降;并且随着掺杂量的增加,催化活性的下降也更明显。
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