Cu掺杂铌铟镁酸铅-钛酸铅陶瓷的低温烧结及电学性能研究

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最近几年来,三元弛豫铁电固溶体Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PIN-PMN-PT)以优异的压电、机电等性能和高的居里温度、相变温度及大的矫顽场而备受材料研究者瞩目。然而,PIN-PMN-PT陶瓷的烧结温度通常都在1200℃以上,如此高的烧结温度不仅导致铅的大量挥发引起材料组分变化,而且更为严重的是在多层结构陶瓷制备时铜、银等廉价内电极的失效。CuO是一种常用的低温烧结助剂,可有效的降低陶瓷的烧结温度。但是,有关Cu掺杂的PIN-PMN-PT陶瓷的研究还未见报道。本论文以PIN-PMN-PT-xCuO%(0≤x≤2)为研究对象,系统深入的探讨了CuO对PIN-PMN-PT陶瓷的烧结温度、晶体结构、微观形貌及介电、压电、铁电和机电等电学性能的影响和内在机制。  首先,研究了组分变化对PIN-PMN-PT三元系陶瓷的结构和介电、压电、铁电、机电、热释电等电学性能的影响。对(1-x-y)PIN-xPMN-yPT(x=0.40,0.30≤y≤0.40)陶瓷样品的粉末XRD和拉曼光谱研究发现当y=0.34时样品处于准同型相界,此时样品具有最优的综合性能:压电系数d33=505 pC/N、平面机电耦合系数kp=62.5%;相转变温度TRT=117℃、居里温度TC=199℃、剩余极化强度Pr=32.09μC/cm2、矫顽场EC=8.92 kV/cm。此外,PIN-PMN-PT陶瓷表现出良好的热释电性能,y=0.34时样品的室温热释电系数p可达0.050μC/cm2℃,热释电品质因数Fi、Fv和Fd分别为2.00×10-10 m/V、0.09 m2/C和1.00×10-5 Pa-1/2。这些使PIN-PMN-PT陶瓷在新型热释电探测器开发中表现出巨大的应用潜力。  以优化的0.26PIN-0.40PMN-0.34PT陶瓷为基体,研究了不同Cu掺杂比例的PIN-PMN-PT-xCuO%陶瓷的烧结温度、相结构和介电、压电、铁电等电学性能。研究发现由于液相烧结机制的产生,Cu掺杂样品的烧结性能改善,烧结温度降低超过250℃,结构由三方-四方共存向三方相转变、晶粒尺寸减小,致密度增加。当x=0.5时样品具有最佳性能:相对介电常数εr=2864、压电系数d33=484pC/N、平面机电耦合系数kp=59.7%、矫顽场EC=9.61 kV/cm、居里温度TC=225℃、机械品质因数Qm=93.58、相对应变S=0.145%。Cu掺杂PIN-PMN-PT陶瓷良好的电学性能和低的烧结温度使其在采用廉价内电极的高性能多层压电器件开发应用中展现出广泛的前景。
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