【摘 要】
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四环素是一种常用抗生素,广泛应用于医疗保健、畜禽养殖等领域。在畜禽饲养过程中,四环素作为一种重要的抗生素被添加到饲料中,然而,它们在动物体内不能够完全代谢。残留的四环素随排泄物流入自然水体,日积月累,对水生生态系统和人类健康造成危害。四环素分子结构复杂,难以生物降解,常见的水处理措施难以实施。因此,有必要探索一种高效且有实际应用价值的去除方法。本研究设计了电化学高级氧化法来去除水中四环素,通过对T
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四环素是一种常用抗生素,广泛应用于医疗保健、畜禽养殖等领域。在畜禽饲养过程中,四环素作为一种重要的抗生素被添加到饲料中,然而,它们在动物体内不能够完全代谢。残留的四环素随排泄物流入自然水体,日积月累,对水生生态系统和人类健康造成危害。四环素分子结构复杂,难以生物降解,常见的水处理措施难以实施。因此,有必要探索一种高效且有实际应用价值的去除方法。本研究设计了电化学高级氧化法来去除水中四环素,通过对Ti/Pb O2中间层和活性层引入其他物质进行改性,来提升电极的电催化活性。主要研究成果如下所示:（1）采用电化学沉积法（计时电位法和计时电流法）和高温热氧化手段制备出了Ti/Pb O2、Ti/Pb O2-La、Ti/Ni O/Pb O2和Ti/Ni O/Pb O2-La四种阳极,采用循环伏安法（CV）、线性循环伏安法（LSV）和交流阻抗（EIS）分析了四种阳极的电化学性能。实验结果表明,在单一改性中,掺杂La元素可以明显改善电极的电催化活性,而单独采用中间层修饰只能轻微提升其电化学性能;在协同改性中,所制备出的Ti/Ni O/Pb O2-La阳极相较于其它三种在峰电流和峰电位、析氧电位、电极表面电荷转移能力三方面都有显著提升。（2）将制备好的电极用作阳极,经过打磨和蚀刻后的Ti板用作阴极,探究了电极经过不同改性方法后对四环素的去除效果。结合单因素实验,考察了溶液p H、电流密度和初始浓度对四环素降解过程的影响。实验结果表明,三种改性电极除了电化学性能上,条件因素对电极降解过程没有明显影响。当溶液p H为4.5,电流密度为20 m A/cm~2和初始浓度为10 mg/L时,Ti/Pb O2-La、Ti/Ni O/Pb O2和Ti/Ni O/Pb O2-La三种阳极对TC的去除率分别为97.2%、94.2%和98.4%,降解过程均符合一级动力学模型。（3）控制溶液p H为4.5,电流密度为20 m A/cm~2和初始浓度为100 mg/L,降解时间90 min,根据COD去除率,分别计算出不同改性电极各个阶段的电流效率和能耗。结果显示,Ti/Ni O/Pb O2-La阳极在60 min前能够维持较高的电流效率和较低的能耗,相比其他两种阳极具有更好的稳定性。通过电极加速寿命试验得出,中间层修饰在提升电极使用寿命上起到关键作用,且协同改性后的电极使用寿命更是长达62 h。在最佳条件下,重复使用6次后,三种电极去除率仍能维持在90%以上。（4）结合自由基掩蔽实验,验证了·OH是电催化降解过程中的主要活性物质,并初步分析了TC在水中可能存在的降解路径。
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