磁性纳米材料的制备及对水中难降解多氯代有机物的吸附研究

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氯代有机物作为生物难降解有机化合物,对人类健康和环境具有极大的危害性。几乎所有的氯代有机物具有“致癌、致畸、致突变”效应。对其高效去除是国内外研究的热点。纳米吸附材料比表面积大,可以有效去除有机污染物,但具有难回收、不易再生等不足。近几年,磁性纳米吸附材料因具有高比表面积、容易回收等优点开始引起研究者关注。  本论文采用溶剂热法制备磁性吸附剂及磁性碳纳米管复合材料,系统地研究不同磁性纳米材料和碳纳米管复合材料作为吸附剂、磁性回收材料,对氯代有机物吸附、磁性回收、再生效果的影响。揭示材料的结构、组成与其吸附处理作用的内在关联性。本项目的成功实施将为发展经济、有效的水环境氯代有机物处理方法提供理论依据和实际应用基础。主要结论如下:  (1)以溶剂热法制备了不同磁性纳米吸附剂,通过吸附试验筛选出吸附性适宜的Co1-xMxFe2O4(M= Ni、Cu)磁性纳米吸附剂。用透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、BET比表面仪、磁强计等分析了磁性纳米吸附剂的结构特性。结果表明,Co1-x Nix Fe2O4、Co1-xCu x Fe2O4磁性纳米吸附剂为非晶态,比表面积分别为426.81m2/g和271.23m2/g,饱和磁化强度分别为10.40emu/g和10.05emu/g,且靠外磁场易回收。磁性纳米吸附剂吸附处理水中五氯苯酚时,吸附动力学均符合Langergren模型,平衡吸附量分别为27.87mg/g和21.55mg/g;吸附等温线均符合Freundlich模型。磁性纳米吸附剂的吸附量随煅烧温度升高吸附量明显降低。金属比例对吸附有明显影响,随着 Ni含量增加吸附量先增加后趋于平稳趋势;随着Cu含量增加吸附量先增加后减小。用臭氧再生效果较好,再生率为75%左右。  (2)用溶剂热法制备Co1-xMxFe2O4/CNTs(M= Ni、Cu)磁性碳纳米管复合吸附剂,吸附处理水中五氯苯酚。用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、BET比表面仪、磁强计等对其表征。结果表明,Co1-xNix Fe2O4、Co1-xCu xFe2O4磁性纳米材料均匀地分散在碳纳米管表面,增加了吸附容量,比表面积分别为169.93m2/g和182.63m2/g,在外加磁场时可以快速将其分离。磁性纳米吸附剂吸附处理水中五氯苯酚时,吸附动力学均符合Langergren模型,平衡吸附量分别为52.36mg/g和60.65mg/g;吸附等温线均符合Freundlich模型;通过调节金属的含量和煅烧温度可以调控吸附剂的吸附性能和磁性。煅烧温度增加吸附量略有减少,而磁性增加。对吸附饱和的Co1-xMx Fe2O4/CNTs微波再生6次后,再生率均可以达到110%以上。
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