聚芳醚腈基纳米钛酸锶钡复合材料的制备与性能研究

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聚芳醚腈(PAEN)具有蠕变小、刚性大、电绝缘性好、耐热性好、机械强度高等特性,可作为聚合物基体材料与高介电常数填料复合,制备柔性聚芳醚腈基高介电复合材料,在航空航天、军工、机械、电子等领域具有广阔的应用前景。本论文首先通过溶胶沉淀法合成钛酸锶钡纳米颗粒,获得了制备钛酸锶钡纳米颗粒的优化工艺条件。结合熔盐辅助热处理,制备出一系列Ba1-xSrxTi O3(x=0.1、0.33、0.5、0.74、0.8)纳米粉体。并通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、阻抗分析仪及介电测试系统等对样品进行了结构表征与性能测试,探究了钡锶比对钛酸锶钡晶体结构、颗粒形貌及介电性能的影响。结果表明合成的钛酸锶钡纳米颗粒平均粒径为70~100 nm,其中Ba0.67Sr0.33Ti O3的介电常数达到1680(1 k Hz),具有最优的介电性能,可作为后续聚芳醚腈基纳米钛酸锶钡复合材料的介电陶瓷填料。然后选取介电性能最优的Ba0.67Sr0.33Ti O3(以下简称BST)纳米颗粒作为填料,对BST表面羟基化(BST-OH)后与聚芳醚腈基体复合制备了聚芳醚腈基纳米钛酸锶钡复合材料。红外光谱结果表明BST-OH表面的羟基数量得到有效增加。通过热重分析仪(TGA)、差示扫描量热分析仪(DSC)、万能试验机、阻抗分析仪及介电测试系统以及SEM对聚芳醚腈基纳米钛酸锶钡复合材料的热学性能、力学性能、介电性能及微观形貌进行了测试与分析。结果表明,复合材料的介电常数随着BST-OH含量的增加而逐渐上升,而拉伸强度随着BST-OH含量的增加呈现略微下降的趋势。当BST-OH含量为40 wt%时,复合材料的介电常数相比纯聚芳醚腈提高了80%至5.87(1 k Hz),拉伸强度依然达到65 MPa。此外,微观形貌结果显示BST-OH填料与聚芳醚腈基体之间的相容性不佳,导致复合材料的介电损耗出现明显增加。为了改善钛酸锶钡纳米填料与聚合物基体之间界面相容性并进一步提高复合材料的介电常数,我们设计并制备了一系列表面带有银纳米颗粒的新型钛酸锶钡-银(BST-Ag)杂化颗粒。首先通过硅烷偶联剂(MPTMS)对BST-OH进行表面接枝,使BST颗粒表面形成带有巯基的小分子层,再通过原位引发银离子还原生成银纳米颗粒,并通过红外光谱、TGA、SEM等手段对BST-Ag杂化颗粒进行了结构表征与形貌分析。然后将BST-Ag杂化颗粒与PAEN基体复合制备了PAEN/BST-Ag复合材料,并系统地研究了PAEN/BST-Ag复合材料的力学、热学及介电性能。微观形貌分析显示新型钛酸锶钡-银杂化颗粒与PAEN基体的相容性更好,从而使得复合材料在介电常数增大的同时介电损耗依然保持较低范围(<0.03)。与PAEN/BST-OH复合材料相比,PAEN/BST-Ag复合材料不仅介电常数得到了提升,而且拉伸强度也得到了增强,这主要得益于杂化颗粒与基体更好的相容性。此外,PAEN/BST-Ag复合材料还具有高的耐热性和良好的介电-温度稳定性,因此在使用条件苛刻的耐高温电介质领域具有潜在应用价值。
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