整体式TS-1催化剂烯烃环氧化反应性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:phoenixs
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以四丙基氢氧化铵为模板剂,采用水热法合成纳米级TS-1,并通过挤条成型和二次涂覆法将其制备成多种整体式催化剂。将催化剂用于固定床反应器上的烯烃环氧化反应,研究制备方法、催化剂性质对催化性能的影响。得到的主要结果如下:从催化剂装填和分离角度出发,使用特殊模具挤条成型制备了特殊形貌的挤条整体式TS-1催化剂。该催化剂的稳定性与常规挤条催化剂相近,但是H2O2初始转化率较低,可能是由于催化剂宏观孔道尺寸较大引起了沟流现象,进而导致反应物与催化剂不能充分接触反应。从强化催化剂本身传热性能角度出发,通过二次涂覆法将TS-1负载在不锈钢材质的整体式载体上,制备出整体式TS-1催化剂。与常规挤条TS-1催化剂相比,不锈钢为载体制备出的整体式催化剂对于丙烯环氧化反应性能差异不大,但对1-丁烯环氧化反应表现出更优异的催化性能,这主要归因于后者具有更高的传热速率,能够抑制环氧丁烷开环副反应的发生,并提高催化剂稳定性。而且,该整体式TS-1催化剂具有优异的重复利用性能。具有不同孔道尺寸的不锈钢整体式TS-1催化剂反应性能表现出明显差异:20目的TS-1/MSS-1催化性能最好,40目的TS-1/MSS催化性能相对较差,而10目的TS-1/MSS-2因为宏观孔道的存在导致双氧水转化率较低以镍基泡沫金属作为载体,使用二次涂覆法制备的整体式TS-1催化剂,在丙烯环氧化反应过程中,TS-1活性组分流失较严重,且泡沫金属骨架发生部分溶解。
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