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锂离子电池由于高比能量、低自放电和长循环寿命的优势,在3C数码、电动汽车和电网储能等多个社会领域具有重要的应用。然而,目前采用石墨负极的商用锂离子电池正接近其理论能量密度的极限,无法满足高能量存储设备快速增长的需求,而锂金属负极因其最高的理论容量,最低的电极电势而成为最具应用前景的下一代负极材料之一。然而锂金属电池也存在着种种界面问题。对于负极界面,由于金属锂的强反应活性和不均匀的沉积,会导致在循环过程中负极SEI膜不断生成,同时产生锂枝晶导致短路等安全问题。因此针对负极界面,本课题做了如下研究:（1）制备了厚度约为1 nm的超薄石墨相氮化碳（g-C3N4,简写为CN）纳米片,并在锂金属负极上形成了CN薄层。CN纳米片中丰富的氮原子可以和锂离子形成瞬态Li-N键,从而有力地稳定锂离子通量并增强锂负极与电解质的亲和力。另外,该薄层可以充当人造固体电解质界面膜（SEI）,以抑制锂枝晶生长并在5 m A cm-2的高电流密度下实现350圈稳定的锂沉积/剥离,而过电位只有约50 m V。（2）在锂金属负极表面通过原位聚合制备了石墨相氮化碳-聚二氧五环（CN-PDOL）复合界面层。CN纳米片的添加可以降低PDOL的结晶度,提高PDOL的离子电导率和锂离子通量的均匀性。而PDOL可以提供抑制锂枝晶生长的力学强度。因此,CN-PDOL改性的锂负极能够在3 m A cm-2的电流密度和约70 m V的过电位下实现850圈稳定的锂沉积/剥离。固体电解质具有力学强度,有望在一定程度上抑制锂枝晶的生长,同时有望解决目前有机电解液存在的泄露、燃烧等安全问题。然而,固体电解质也面临着一些问题,如高界面阻抗和低离子电导率等。其中聚碳酸丙烯酯（PPC）具有较高的离子电导率和电化学窗口,具有较好的应用前景。但是PPC也存在与电极之间的界面副反应的问题。本文以聚碳酸丙烯酯聚合物固体电解质和Li Ni0.5Mn0.3Co0.2O2正极为对象,研究了界面反应机理并采用石墨烯、氧化石墨烯对界面进行改善。主要研究内容包括:（1）通过XPS,FT-IR等表征手段研究了聚碳酸丙烯酯聚合物固体电解质（PPC-SPE）和Li Ni0.5Mn0.3Co0.2O2正极（c-NMC）之间的界面反应机理。电化学氧化产生的Ni3+和Co4+物种会进一步氧化分解PPC。为了改善界面问题,在c-NMC正极表面通过滴涂法引入了石墨烯界面层制备了G@c-NMC正极。电化学测试表明G@c-NMC正极具有更好的循环稳定性,倍率性能和更低的界面阻抗。在0.3 C(1 C=170 m Ah g-1)下循环50圈后G@c-NMC的容量保持率为97.9%,远好于没有石墨烯界面层的c-NMC正极。电化学性能的提升可以归结于石墨烯界面层抑制了界面副反应,促进了界面电荷转移并稳定正极活性物质结构。（2）采用XPS、FTIR、NMR等表征手段研究了Li Ni0.5Mn0.3Co0.2O2和聚碳酸丙烯酯聚合物固体电解质界面的化学和电化学反应机理。在首次充电过程中,NMC正极中的Ni2+和Co3+物种会被电化学氧化成Ni3+和Co4+,Ni3+和Co4+会催化氧化PPC与锂负极接触时生成的醇类化合物发生脱水缩合产生醚。为了抑制副反应,促进界面电荷转移,采用氧化石墨烯经过脱泡搅拌包覆Li Ni0.5Mn0.3Co0.2O2正极颗粒制备了GO@NMC正极。电化学测试表明与包覆前相比,包覆后的样品具有更高的初始比容量,更好的循环性能和循环后更低的界面阻抗。在0.3 C（1 C=170 m Ah g-1）下循环300圈后,GO@NMC的容量保持率为69.2%,均远好于未包覆的正极。本论文主要研究了二维碳材料对锂金属电池正负极的界面改性,能有效抑制负极侧的锂枝晶生长和正极侧的界面副反应,有望对锂金属电池的界面保护研究起到借鉴作用。