【摘 要】
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20世纪50年代以来,人们现代化的生活与能源息息相关,全球能源消耗不断增长,化石燃料对环境的污染以及不可再生性的特点使得新能源开发利用步伐加快,发展新能源既可以实现低碳发展,又可以成为全球能源增长的新动力。金属-空气电池采用轻质金属来作为负极活性组成物质,氧气被作为正极活性组成物质,空气中的氧气经过气体扩散电极的方式在气-液-固三相界面与金属负极发生反应而放出电能过程。因其具有高比能量、放电工作电
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20世纪50年代以来,人们现代化的生活与能源息息相关,全球能源消耗不断增长,化石燃料对环境的污染以及不可再生性的特点使得新能源开发利用步伐加快,发展新能源既可以实现低碳发展,又可以成为全球能源增长的新动力。金属-空气电池采用轻质金属来作为负极活性组成物质,氧气被作为正极活性组成物质,空气中的氧气经过气体扩散电极的方式在气-液-固三相界面与金属负极发生反应而放出电能过程。因其具有高比能量、放电工作电压平稳、成本低、无毒害、污染小、整体结构简单等突出优点,被认为是在未来一段时间内很有应用发展前景的新能源。因为贵金属成本高、储量稀少的特点,所以开发非贵金属催化剂迫在眉睫。本文通过2,6-二氨基吡啶与甲醛反应获得的席夫碱微球以及过渡金属配位的席夫碱微球的热解,设计合成了一系列非贵金属基复合材料,作为电催化氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）的高效电催化剂。利用电化学测试方法对所制备的催化剂的电化学性能进行相关的表征测试,现总结如下:1.采用2,6-二氨基吡啶与甲醛的缩合反应成功制备出了一种席夫碱微球,该席夫碱微球在惰性气氛下的热解导致了氮掺杂的碳微球,命名为NCSs-T。经优化的NCSs-800电催化剂具有较大的比表面积、高的导电率和大量的活性氮物种,因此在碱性介质中对ORR表现出优异的电催化活性。该催化剂催化ORR的起始电位为0.96 V vs.RHE,半波电位为0.84 V vs.RHE,极限电流密度为5.5 m A cm-2。以NCSs-800作为空气阴极组装的锌-空气电池显示了136.1 m W cm-2的高功率密度和更好的倍率性。2.为了改善上述碳微球的催化活性,通过金属离子与席夫碱微球中的吡啶基团的配位作用,过渡金属离子(Fe3+、Co2+、Ni2+)被引入到席夫碱微球中。金属离子配位的席夫碱微球的热解导致了Fe与N共掺杂的碳微球新型催化剂,标记为Fe-NCSs-T。所获得的Fe-NCSs-900催化剂显示出优异的电催化活性,具有一个正的1.02 V vs.RHE的起始电位(Eonset)、一个正的0.89 V vs.RHE的半波电位(E1/2)和5.05 m A cm-2的极限电流密度。当用作空气阴极时,Fe-NCSs-900基锌-空气电池在2 m A cm-2的电流密度下具有128.3 m W cm-2高功率密度、好的稳定性、优异的倍率性能以及长时间的放电稳定性,优于Pt/C基电池的性能。Fe-NCSs-900优异的性能归因于其大的BET表面积、大量的缺陷碳以及高活性的铁氮化物和Fe-Nx位点。3.为了使氮掺杂碳微球实现双功能催化活性,首先通过2,6-二氨基吡啶与甲醛进行席夫碱反应得到2,6-二氨基吡啶缩甲醛席夫碱微球,然后以生成的微球为模版引入Co、Ni两种过渡金属离子,使用硫脲进行硫化处理,最后通过高温热解的方法成功制备了一种含有双金属的N-掺杂碳微球催化剂,命名为Co/Ni-NCSs-900。该催化剂具有很好的双功能电催化性能,具有0.80 V vs.RHE的ORR半波电位,同时拥有6.21 m A cm-2的极限电流密度;在10 m A cm-2时OER的过电位仅为200 m V。当以催化剂作为空气电极时,组装的可充电ZAB具有127.9m W cm-2的高功率密度和优异的长期循环稳定性。
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