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石墨烯基复合材料具有高效的导电性、较好的透光性和极高的力学强度等杰出性能。目前存在的主要问题有:一是高效快速地制备石墨烯仍然存在技术难题,二是石墨烯与基体之间的相容性亟待改善,三是石墨烯的结构在复合过程中容易发生变化,而导致性能降低。就采用聚合物基体而言,石墨烯经过有效的化学修饰可以获得良好的相容性,但会损害石墨烯的导电性和光学性能。因此如何同时解决上述问题,仍然是石墨烯基复合材料面临的重要难题。本研究首先通过改进的Hummers法制备了氧化石墨,并通过超声分散法获得了氧化石墨烯在水和N,N-二甲基乙酰胺溶剂中的悬浮液。分别采用低温热还原和溶剂热还原的方法制备了还原石墨烯。通过透射电子显微镜和原子力显微镜对其形貌进行了表征,结果表明通过以上方法均制备出了氧化石墨烯和还原石墨烯。利用紫外-可见光谱等对其结构进行了表征,结果表明以上两种还原方法,均能对氧化石墨烯进行有效还原,且大小和厚度可以在一定范围内调节。其中溶剂热还原氧化石墨烯在180℃的条件下处理24小时获得的还原石墨烯结构比较完整,可以进一步作为聚酰亚胺基复合材料的增强材料。采用气-液相界面组装方法对氧化石墨烯组装的过程和工艺参数进行半定量研究。改进了常规的热还原方法,对其进行低温热处理还原。通过XPS和红外光谱分析,表明氧化石墨烯经过还原,其含氧官能团的比例急剧下降,转变为热还原石墨烯薄膜。通过XRD和拉曼光谱进行分析,结果表明经过还原处理的氧化石墨烯薄膜的结构发生了较大变化,这从结构角度说明低温热还原处理能够获得石墨烯薄膜。进一步的研究表明,该自组装取向的石墨烯膜有许多突出的物理性能和力学性能,通过对还原先后的结构变化、光学性能和微观力学性能的分析,结果表明经过热还原的石墨烯自组装膜形貌缺陷少,层间排布能够较好地保持。特别是在可见光区域的透过率获得了很大的提高,在近红外处的透过率仍然保持接近70%。微观力学性能研究表明,其弹性模量和薄膜硬度分别有8.7%和67.6%的提高,分别达到了76.18GPa和6.89GPa。通过溶剂热方法进行还原,获得高纯度的石墨烯稳定分散液。在此基础上,研究了原位聚合法制备的石墨烯/聚酰亚胺薄膜的制备方法,并对其耐热性能、力学性能、导电/介电性能和光学性能进行分析。结果显示,石墨烯在聚酰亚胺中得到了很好的分散效果,以上性能均有大幅度的提高。石墨烯含量超过0.5%时,导电性能快速提高,由绝缘体的纯聚酰亚胺开始转变成导电性良好的石墨烯/聚酰亚胺复合材料。石墨烯含量为3%时,耐热温度和玻璃温度提高约10℃,力学性能提高了56%,断裂延伸率则提高到19%。光学吸收作用明显,根据透射光谱的分析,其透光性能小于0.5%,吸光率在可见与近红外区域超过99%。最后对石墨烯在聚酰亚胺碳化、石墨化过程中的促进作用和增韧效果进行了深入研究。首先采用同步热分析方法,对石墨烯在聚酰亚胺碳化过程中的促进作用进行了机理分析,结果表明石墨烯的加入,能够促进聚酰亚胺在高温条件下的碳化进程。通过XRD和红外光谱,研究了石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜在碳化过程中的结构演变过程,结果显示发现石墨烯不仅能够提高聚酰亚胺的碳化产率,同时也能降低其碳化温度。对石墨化产物的XRD和拉曼光谱分析表明,石墨烯的加入能够有效降低聚酰亚胺石墨化过程的中的石墨化温度,同时提高石墨化膜的石墨化度和增加晶粒尺寸,起到很好的诱导石墨化作用。考虑到石墨烯成本较高,提出采用碳化硅作为石墨化促进剂来降低成本,并对其石墨化机理也进行了分析。四电极法测试其导电性的结果表明,石墨烯含量为3%时,石墨化膜的表面电阻较纯聚酰亚胺石墨化膜有明显的降低。在此基础上,选择碳化硅为碳源,对其聚酰亚胺复合薄膜的石墨化产物的分析,可以推断碳化硅在高温石墨化过程中,经历了热分解表面形成石墨烯的过程,从而诱导聚酰亚胺的石墨化,对聚酰亚胺石墨化过程起到很好促进作用的材料。这为石墨烯诱导聚合物石墨化制备高性能碳材料的工业化应用打下了必不可少的基础。