【摘 要】
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由于纳米粒子所特有的体积效应、表面效应和宏观量子隧道效应等性能,纳米材料在催化领域得到了日益广泛的应用,而脱氢加氢是工业生产中重要的单元反应。因此,进行纳米金属催
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由于纳米粒子所特有的体积效应、表面效应和宏观量子隧道效应等性能,纳米材料在催化领域得到了日益广泛的应用,而脱氢加氢是工业生产中重要的单元反应。因此,进行纳米金属催化剂的制备及其脱氢加氢性能研究,无论在理论研究还是实际生产上都具有重要意义。本文首先分别采用浸渍法、共沉淀法和超声溶胶-凝胶法制备了三种不同的纳米Cu-Cr-Fe/γ-Al2O3催化剂,并研究了其在2-甲基哌嗪合成中的催化活性,结果表明不同的制备方法对催化剂的活性有很大影响。在上述催化剂中,采用超声溶胶-凝胶法制备的Cu-Cr-Fe/γ-Al2O3催化剂,表现出了最佳的反应活性和稳定性。通过对上述催化剂进行BET、XRD、XPS、TG/DSC、TPR、AAS和TEM等表征,发现三种催化剂中均存在CuCr2O4和Fe2O3晶相,它们的存在可以有效地增加Cu0在整个催化剂中的分散度,并增强了催化剂的稳定性。此外,XPS表征结果显示,采用超声溶胶-凝胶法制备的催化剂在焙烧过程中催化剂表面的铜存在向体相迁移的过程,而这一过程可能是使该催化剂具有好的催化活性和稳定性的原因之一。同时,采用共沉淀法制备了一系列的纳米镍基催化剂,并考察了它们在对苯二酚连续加氢制备1,4-环己二醇反应中的催化性能。通过对其活性的对比,发现Ni-Sr-Al催化剂在此反应中表现出很好的反应活性,同时Sr的添加可以有效地提高目标产物的选择性。对反应条件进行了优化,在最佳反应条件下对苯二酚的转化率可达98.3%,1,4-环己二醇的选择性93.0%。通过XRD,TPR和SEM等手段对催化剂进行了表征,发现Sr的加入可以提高Ni在载体上的分散性和降低催化剂的酸性,从而提高了Ni-Sr-Al催化剂对目标产物1,4-环己二醇的选择性。
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