石墨烯的功能化修饰及其在氧还原电催化中的应用研究

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燃料电池作为一种新型的能源技术,因其具有对环境友好、转化效率高等优点,为解决当前能源紧缺与环境恶化等问题带来了新的福音。目前,燃料电池中使用最多的是铂碳催化剂,但它面临着高成本和低稳定性等问题,研制新型非贵金属催化剂显得尤为重要。石墨烯因其良好的电子传导性和电化学稳定性,在电化学领域有较好的应用前景。目前,氮和硼原子掺杂的石墨型碳材料在氧还原电催化的应用已有报道。为拓展掺杂型碳材料在氧还原电催化中的发展,本文尝试研究更多杂原子掺杂石墨烯在氧还原电催化中的应用,主要内容如下:(1)以氧化石墨烯和三苯基磷为原料,采用高温热退火的方法制备了磷掺杂石墨烯。用TEM和XPS测试证明了磷成功掺杂到石墨烯中。CV和LSV的测试证实了制备的磷掺杂石墨烯的氧还原电催化活性较掺杂前有明显的提高,且比商化铂催化剂更加优异。稳定性测试表明,磷掺杂石墨烯比商化的铂催化剂稳定性更好。(2)采用高温热退火氧化石墨烯和二苄基二硫的方法,制备了硫掺杂石墨烯。用TEM、RAMAN和XPS测试证明了硫成功掺杂到石墨烯中。用CV和LSV的测试证实了制备的硫掺杂石墨烯氧还原电催化活性较掺杂前有明显的提高,且比商化铂催化剂更加优异。稳定性和抗毒性测试表明,硫掺杂石墨烯较商化铂稳定性更高,抗毒性更好。(3)采用高温热退火氧化石墨烯和单质碘的方法,制备了碘掺杂石墨烯。用TEM、RAMAN和XPS测试证明了碘成功掺杂到石墨烯中。用CV和LSV的测试证实了制备的碘掺杂石墨烯的氧还原电催化活性较掺杂前有明显的提高,且比商化铂催化剂更加优异。稳定性和抗毒性测试表明,碘掺杂石墨烯较商化铂稳定性更高,抗毒性更好。
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