由于可以作为X射线光源,强激光场中原子分子的高次谐波辐射近年来引起了广泛的研究兴趣。另外,随着激光技术的发展,实验上目前已经可以实现只包含几个光学周期(o.c.)的超短激光脉冲。本文第三章主要从理论上研究了超短激光脉冲作用下高次谐波辐射的特性,激光参数及脉冲持续时间对高次谐波转换效率的影响。先前的研究表明在超强激光脉冲作用下,当电离接近饱和强度时,脉冲越短,基态衰减越弱,从而谐波辐射转换效率越高。本文的研究表明,由于存在一个经典效应,即使在电离不是很强的中等激光强度脉冲作用下,这种高的转换效率仍然存在。该经典效应与激光加速下电子的漂移距离有关。在激光脉冲的下降沿处,电子获得同样的能量需要更短的漂移距离,从而波包扩散越小,电子与母核再结合时释放的谐波越强。进一步的研究表明,双色超短激光脉冲可显著增强该经典效应,从而进一步提高谐波辐射的转换效率。这将在阿秒科学中具有潜在的应用价值。本文第四章研究了不对称分子HeH2+高次谐波谱在不同载波包络相位(CEP)下的谐波辐射。研究表明,超短脉冲下不对称分子的谐波辐射呈现了多平台结构,且该结构对激光相位非常灵敏。进一步的分析揭示该灵敏性产生机制如下:首先,由于载波包络相位有效地决定了超短脉冲下激光场的峰值位置,电离和谐波辐射等场依赖的效应对载波包络相位(CEP)非常灵敏。其次,由于不对称分子固有偶极子效应的存在,激光相位的改变将显著影响电子的电离产量,从而影响谐波产量。第三,超短脉冲下的经典效应显著增强了在脉冲快速下降部分返回的电子的谐波辐射,进而改变不同电子轨道的相对振幅。这些效应之间相互作用,最终导致了不对称分子在超短脉冲下的多平台结构的相位灵敏性。通常情况下,气体分子是无序排列的。通过分子的取向技术可使气体分子呈现有序排列。然而,对于极性分子而言,很难使所有分子都呈现首尾一致的规则排列,此时就需要测定不对称分子的取向度。直接测量该取向度在目前的实验条件下存在诸多困难。本文第五章通过数值求解含时薛定谔方程,模拟具有φ0和φ0+π载波包络相位激光脉冲辐射下HeH2+分子的高次谐波谱。通过比较发现谐波谱在高能部分有重要的差别。这种现象与不对称分子的固有偶极子效应紧密相关,并且也对取向度非常灵敏。并且,这种现象在我们改变φ0的值时仍然存在(实验上很难精确控制φ0的值)。本文提议了考虑取向效应的不对称分子谐波辐射模型,推导出了超短脉冲下极性分子在第二个平台的谐波辐射产量与取向度的关系。利用该关系,通过测量谐波辐射,就可间接标定取向度。数值模拟结果证实了该方法的适用性。总之,超短脉冲下与电子漂移距离相关的经典效应对增强高次谐波辐射的效率具有重要作用,利用超短脉冲下不对称分子的高次谐波辐射还可以标定不对称分子的取向度。本文的研究为相关实验的研究提供了一定的理论支持。