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CO2是温室气体的主要成分,是导致全球变暖的元凶。减少大气中CO2的含量对缓解日益严重的环境问题至关重要。而CO2的化学转化方法可以将CO2转化为附加值更高的产品,变废为宝,具有重要的意义。将CO2转化为绿色清洁能源乙醇引起了人们关注,因为乙醇应用十分广泛,不仅可以作为优秀的燃料,还能作为原料生产其他化合物。本文创造性地将负载型Au催化剂用于CO2加氢合成乙醇反应。以TiO2作为载体、氯金酸为前驱体,制备出了高度分散、粒径均匀的Au/TiO2催化剂,其对CO2加氢合成乙醇反应具有良好的催化活性。 利用沉积-沉淀法制备Au/TiO2催化剂,研究了TiO2晶相和Au负载量对Au/TiO2催化剂制备和催化活性的影响。发现表面具有更多氧空位的锐钛矿相二氧化钛(a-TiO2)负载金纳米团簇催化剂拥有强金属-载体相互作用,可以高效催化CO2加氢直接合成乙醇。低负载量Au/a-TiO2拥有更小的Au纳米团簇,并展示出更好的催化活性。进一步考察了CO2加氢合成乙醇反应的溶剂、压力和气体配比、温度等条件对催化性能的影响。发现0.3wt%Au/a-TiO2催化剂在DMF作为溶剂、总压60bar(H2/CO2=3/1)、200℃下对乙醇产物具有很好的催化活性,时空得率(STY)高达942.8mmol gAu-1h-1、乙醇选择性大于99%,以及良好的催化稳定性。 为了更加绿色、节能地合成Au催化剂,利用光化学法在模拟太阳光照射下制备了Au/a-TiO2催化剂。探讨了溶剂、光照时间和Au负载量对催化剂制备的影响。随着光照时间的延长,催化剂中的Au纳米颗粒呈现团聚和长大的趋势,而乙醇会加快光照初期Au纳米颗粒的聚集速度。发现在纯水相中,模拟太阳光照射3分钟制备的Au/a-TiO2催化剂具有较小的Au纳米颗粒和更好的反应活性,时空得率为869.3mmol gAu-1h-1、乙醇选择性大于99%。随着Au负载量的增加,Au纳米颗粒变大,而催化活性逐渐减小。此外,Au/a-TiO2催化剂在套用多次后,催化性能无明显衰减。