水滑石在电化学方面的应用已经取得了广泛的研究,但是关于其在析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)方面的理论计算却鲜有报道。本文首先运用密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)计算了 NiFe-LDH(001)晶面和(1-10)晶面OER反应的过电位,然后构建了 Co(Ⅱ)和Co(Ⅲ)掺杂的两种三元水滑石的超晶胞,并计算了其(001)和(1-10)两种晶面OER反应的过电位。DFT计算结果表明:向NiFe-LDH掺杂Co后,其OER反应活性会有一定提高。其中Co(Ⅲ)的掺杂对OER性能的提升更大,过电位只有0.413 V。Co(Ⅱ)的掺杂对Ni3Fe-LDH的OER性能也有一定提升,其过电位是0.481 V小于NiFe-LDH 的 0.572 V。其次,为了解释Co掺杂对NiFe-LDH的OER性能提升的影响,我们进行了分波态密度和电荷密度的计算。态密度结分析表明Co掺杂后对NiFe-LDH的价带有一定影响,即Co(Ⅱ)/Co(Ⅲ)掺杂后费米能级会向低能级方向移动约0.25 eV,这会有利于电子从晶体内部移动到表面,使反应容易发生。为了进一步探究Co的价态变化对OER性能的影响,电荷分析结果说明Co(Ⅲ)周围电荷密度更低有利于H20分解为’OH吸附在Co(Ⅲ)的反应位点上。最后,通过共沉淀的方法合成了 NiFe-LDH和Co(Ⅱ)/Co(Ⅲ)掺杂的三元水滑石并对电化学活性进行表征。结果表明Co(Ⅱ)/Co(Ⅲ)的掺杂可进一步提高NiFe-LDH的OER性能,其中Co(Ⅲ)掺杂后的水滑石活性最高,具有更小的起峰电位和塔菲尔斜率。这样实验结果与计算得到的数据相一致,可以说本课题为OER反应催化剂的选择、设计与优化提供了新的选择。